杨培东Nat. Catal.,厦大Nat. Catal.,余桂华Sci. Adv.丨顶刊日报20190703
纳米人 纳米人 2019-07-03

1. Nature Catal.综述:设计用于电化学CO2回收的材料

电化学CO2回收提供了使用可再生能源合成燃料和化学原料的有吸引力的方法。在部署这项技术的道路上,基本和应用的科学障碍仍然存在。将催化设计与机械理解相结合,可以产生科学见解,并将技术推向工业相关性。催化剂必须能够生成有价值的碳基产品,并且具有更好的选择性、更低的过电势和更长的工作电流密度。杨培东Edward H. Sargent团队概述了这个领域的最新进展,并确定了能够实现碳中和可再生能源储存和利用的催化剂的机械问题和性能指标。


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Ross, M. B., De Luna, P. et al. Designing materialsfor electrochemical carbon dioxide recycling. Nature Catalysis, 2019

Doi:10.1038/s41929-019-0306-7.

https://www.nature.com/articles/s41929-019-0306-7

 
2. Nature Catal.:MOF的铜中心位点,用于CO2转化为乙醇

将CO2选择性转化为乙醇具有重要意义,但在形成C-C键同时在整个过程中保持C-O键完整性方面存在重大挑战。厦门大学汪骋团队报道了在MOF的Zr12簇上的合作CuI位点,用于将CO2选择性氢化成乙醇。在碱金属阳离子的辅助下,空间上邻近的Zr12负载的CuI中心通过双金属氧化加成活化氢并促进C-C偶联以产生乙醇。Cs+改性的MOF催化剂在10小时内产生乙醇,选择性>99%,超临界CO2中的转化数(基于所有Cu原子)为4,080,在85℃下具有30 MPa的CO2和5 MPa的H2,或在2 MPa的CO2/H2(1/3)和100°C下的转换数为490。该工作突出了使用MOF作为可调平台设计富含二氧化碳的二氧化碳转化金属催化剂的潜力。


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An,B., Li, Z. et al. Cooperative copper centres in a metal–organic framework for selective conversion of CO2 toethanol. Nature Catalysis, 2019

Doi:10.1038/s41929-019-0308-5.

https://www.nature.com/articles/s41929-019-0308-5

 
3. Science Adv.:构建水合的聚合物网络,以调节太阳能水净化的水状态

太阳能蒸馏水净化是一种很有前途的生产淡水的技术。然而,在自然阳光下产水量很低。因此,非常需要开发能够降低水蒸发的能量需求并加速太阳能水净化的新材料。美国德克萨斯大学奥斯汀分校余桂华团队介绍了一种高度可水合的光吸收水凝胶(h-LAH),它由聚乙烯醇和壳聚糖作为可水合骨架,聚吡咯作为光吸收剂,可以用较少的能量(<50%的大量水)进行水蒸发。研究证明,提高h-LAH的水合性可以改变水状态并部分激活水,从而促进水的蒸发。在标准太阳光下,h-LAH将太阳能蒸汽的产生提高到约3.6 kg m-2h-1的创纪录的速度。基于h-LAH的太阳能还具有对复杂离子污染物的长期耐久性和防污功能。


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Zhou, X.,Zhao, F., Guo, Y., Rosenberger, B. & Yu, G. Architecting highly hydratablepolymer networks to tune the water state for solar water purification. Sci.Adv. 5, eaaw5484.

Doi:10.1126/sciadv.aaw5484.

https://advances.sciencemag.org/content/5/6/eaaw5484

 

4. Science Adv.:线性偶极子发射圆偏振光

控制光子的偏振态和传播方向是许多纳米光子器件的基本先决条件,也是未来芯片通信的前提,尤其中各个发射器的发射特性密切相关性。德国马克斯·普朗克光科学研究所的SergeyNechayev团队通过线性偶极子研究了部分圆偏振光子的发射。潜在的影响与偶极子的角谱的近场部分有关,并且它发生在任何类型的线性偶极子发射器中,范围从原子和量子点到分子和偶极子状天线。研究人员通过在平面介电界面处的近场到远场变换实验观察,并通过将圆偏振光耦合到交叉波导的各个路径来数值证明这种现象的效用。


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Neugebauer,M., Banzer, P. & Nechayev, S. Emission of circularly polarized light by alinear dipole. Sci. Adv. 5, eaav7588,

Doi:10.1126/sciadv.aav7588.

https://advances.sciencemag.org/content/5/6/eaav7588/tab-figures-data

 
5. JACS:界面能量分布对ZnPc-MoS2界面光致电荷产生的影响

单层过渡金属二硫族化物晶体(TMDC)可以与其他功能材料(例如有机分子)结合,形成具有可定制特性的各种异质结构。尽管许多工作表明超快电荷转移(CT)可能发生在有机-TMDC界面,但是有助于将界面CT激子分离成自由载流子的条件仍不清楚。堪萨斯大学Wai-Lun Chan团队采用时间分辨和稳态光电子能谱用于研究锌酞菁(ZnPc)/单层(ML)MoS2和ZnPc/块状MoS2界面的潜在能量分布,电荷转移和激子动力学。

 

令人惊讶的是,尽管两个界面都具有II型带对准并且显示出低于100的飞秒CT,但是在两个界面处形成的CT激子显示出截然不同的进化动力学。ZnPc/ML-MoS2表现得像典型的供体-受体界面,其中CT激子解离成电子-空穴对。相反,在ZnPc/块状-MoS2处发生反向电子转移,这导致在ZnPc中形成三重态激子。差异可以通过在ML-MoS2和块状-MoS2上沉积的ZnPc膜中发现的不同带弯曲量来解释。该研究表明,界面附近的潜在能量分布在电荷分离行为中起着重要作用。因此,仅考虑界面处的能级对准不足以预测是否可以从界面有效地产生自由电荷。


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Kafle,T. R. et al. Effect of the Interfacial Energy Landscape on Photo-induced ChargeGeneration at the ZnPc-MoSInterface. J. Am. Chem. Soc., 2019

Doi:10.1021/jacs.9b05893.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b05893

 

6. Nature Commun.:在金属氧化物中锂离子的可控二维运动和的重新分布

锂离子在电极材料中的传输和累积是由锂离子的浓度分布和电极材料的固有结构决定的,因此不受外力的控制。五邑大学Jianyi Luo团队基于“电流驱动模型”的磁场实现了锂离子在金属氧化物中可控的二维运动和重新分布。它是一种厘米级控制,“电流驱动模型”有三个先决条件:具有动态交换锂离子的固液界面、磁场以及在系统上完成的工作。这种无处不在的“电流驱动模型”可用于控制不同金属氧化物(WO3、TiO2、Nb2O5和MoO3)中的Li+,并且也可用于控制其他阳离子(H+,Na+,Zn2+和Ca2+)。


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Xiufeng Tang, Guoxin Chen, Zhaopeng Mo,Dingbang Ma, Siyuan Wang, Jinxiu Wen, Li Gong, Lite Zhao, Jingcheng Huang,Tengcheng Huang, Jianyi Luo, Controllable two-dimensional movement andredistribution of lithium ions in metal oxides, Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-10875-w

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10875-w

 

7. AFM:用于靶向siRNA递送的仿生核糖核酸蛋白平台

近年来,可用于递送小干扰RNA (siRNA)的载体得到了快速发展,其中主要包括基于阳离子脂质体和聚合物的材料,它们可以和siRNA结合生成纳米颗粒复合物来进行体内递送。而相比之下,开发可以避免或减少非特异性的结合、聚集和毒性的电中性siRNA载体的研究则较为有限,这是因为除了静电相互作用外,人们对载体-siRNA之间的作用机制还不够了解。华盛顿大学高小虎教授团队设计了一种独特的电中性仿生平台,它可模拟自然状态下的核糖核酸蛋白(RNP)的功能。该RNP平台具有制备简单,组装精确,对血清稳定和生物相容性高等优点,可用于在体内外实现基因敲除,具有良好的临床转化价值。


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Wanyi Tai, Xiaohu Gao. Ribonucleoprotein: ABiomimetic Platform for Targeted siRNA Delivery. Advanced Functional Materials. 2019

DOI: 10.1002/adfm.201902221

https://doi.org/10.1002/adfm.201902221

 
8. AFM:负载乙酰化葡聚糖纳米颗粒的晶胶用于联合化疗和癌症疫苗接种

疫苗接种是一种很有前途的癌症治疗策略,它能有效地在宿主体内消除肿瘤并防止复发。但是,目前的癌症疫苗的效果还有待进一步提高。而联合治疗的策略将有望解决这一问题。赫尔辛基大学Hélder A. Santos教授团队、波尔图大学Bruno Sarmento教授团队和哈佛大学David J. Mooney教授团队合作,将可注射的海藻酸盐晶胶与精胺修饰的乙酰化葡聚糖纳米颗粒(Sp-AcDEX NPs)结合,并加入p53激活剂Nutlin-3a (Nut-3a)进行化疗-免疫联合治疗。

 

实验结果表明,Sp-AcDEX NPs可以被成功地负载入海藻酸盐冷冻凝胶中并随时间进行释放。这一释放过程使得NPs在肿瘤组织中的积累得到增强。同时,Nut-3a可通过上调细胞表面的钙网蛋白表达来对肿瘤细胞产生毒性并诱导免疫原性细胞死亡。研究结果证实,这种方法可通过抗原介导的原位癌症疫苗接种和凋亡癌细胞释放的信号来避免癌症复发,实现良好的化疗-免疫联合治疗效果。


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Tomás Bauleth-Ramos, Hélder A. Santos, Bruno Sarmento, David J. Mooney. et al. Advanced Functional Materials. 2019

DOI: 10.1002/adfm.201903686

https://doi.org/10.1002/adfm.201903686

 
9. Adv. Sci.:豇豆花叶病毒联合环磷酰胺可治疗转移性三阴性乳腺癌

转移性三阴性乳腺癌(TNBC)患者的预后很差,因此迫切需要新的治疗方法和药物组合以实现更有效和持久的。加州大学圣地亚哥分校Nicole F.Steinmetz教授团队采用豇豆花叶病毒(CPMV)和低剂量的环磷酰胺(CPA)进行对小鼠体内4T1肿瘤的联合治疗,进而实现了显著的协同效应。该联合治疗不仅能抑制原发肿瘤的生长以提高生存率,而且能抑制远处肿瘤的生长并减少肺转移。机制分析表明,CPMV与CPA联合使用可增加多种细胞因子的分泌,进而激活抗原呈递细胞来增加肿瘤浸润T细胞的丰度,对免疫抑制实现系统性地逆转。这一研究结果表明,CPMV联合化疗是治疗TNBC的一种有效的新策略。


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Hui Cai, Nicole F. Steinmetz. et al. Cowpea Mosaic Virus Immunotherapy Combined with Cyclophosphamide Reduces Breast Cancer TumorBurden and Inhibits Lung Metastasis. Advanced Science. 2019

DOI: 10.1002/advs.201802281

https://doi.org/10.1002/advs.201802281

 
10. Adv. Sci.:超稳定性、非闪烁单卤化钙钛矿/半导体核/壳量子点

卤化钙钛矿量子点(QDs)的进一步实际应用受到不稳定性问题的阻碍,非辐射俄歇复合表现为光致发光闪烁。近日,重庆大学Miao Zhou联合中国科学院上海光学精密机械研究所Juan Du、Yuxin Leng通过CdS包覆CsPbBr3 QD成功制造单核/壳结构钙钛矿半导体QD。

 

由于核/壳结构内的电子陷阱减少,CsPbBr3/CdS核/壳QD具有超高化学稳定性和非键合光致发光,具有高量子产率。与纯CsPbBr3 QD相比,放大自发发射的效率显着增强,这源于受激发射和抑制非辐射激发俄歇重组之间的缓和竞争。此外,通过将CsPbBr3 / CdS QD结合到微管谐振器中,实现了具有高品质因子的低阈值回音壁模式激光。基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算揭示了原子界面结构,支持CsPbBr3 / CdS结构的存在。发现了在CsPbBr3 / CdS界面处空间分离的电荷密度的有趣特征,这可能极大地有助于抑制的俄歇复合。该结果提供了一种改善稳定性并抑制卤化钙钛矿QD闪烁的实用方法,这可为未来各种光电器件的应用铺平道路。

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Tang, X. Zhou, M. Du, J. Leng, Y. et al.Single Halide Perovskite/Semiconductor Core/Shell Quantum Dots withUltrastability and Nonblinking Properties. Adv. Sci.:2019.

DOI:10.1002/advs.201900412

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/advs.201900412

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