Nature系列8篇,国科大、化学所、吉大、天津理工等成果速递丨顶刊日报20190724
纳米人 纳米人 2019-07-24
1. Nature:硅中磷供体电子间的双量子门

在硅中原子形成的电子自旋量子比特具有很大的轨道能量(数十毫电子伏)和较弱的自旋-轨道耦合,因而产生了相干时间单位以秒计的孤立电子自旋基态。这种高保真度的量子比特相干控制有望为量子计算提供一种全新的平台。然而,在原子基量子比特中实现大规模电路所必需的量子比特间的耦合尚未实现。电子自旋之间的交换相互作用预示着用两个量子比特门进行快速(千兆赫兹)的门操作,这在最近门定义的硅量子点得到了证明。然而,在两个与磷原子量子位元结合的电子之间产生可调谐的交换作用直到现在都难以实现。这是因为很难确定开启和关闭交换交互所需的原子距离,同时校准原子电路以获得高保真、独立的自旋读数。

 

在本文中,澳大利亚新南威尔士大学的M. Y. Simmons等发现在硅中磷供体电子自旋量子比特之间存在着快速的交换门相互作用,在完整的基态上其保真度高达94%。这种在原子尺度上对量子比特的放置进行工程设计的策略,为基于硅中供体量子比特的多量子比特量子电路的实现和有效表征提供了一条途径。


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Y. He, M. Y. Simmons et al, A two-qubit gatebetween phosphorus donor electrons in silicon, Nature, 2019

https://www.nature.com/articles/s41586-019-1381-2

 
2. NatureElectron.:基于隧道的三元金属氧化物半导体技术

通过从二元逻辑系统转变为三元逻辑系统,可以克服互补金属氧化物半导体(CMOS)技术的功率密度限制。然而,三元器件通常基于多阈值电压方案,这使得功率可扩展且可大规模生产的三元器件平台的开发具有挑战性。韩国国立蔚山科学技术院Kyung Rok Kim团队报道了晶圆级和节能三元CMOS技术。该方法基于单个阈值电压,并依赖于使用源自量子力学带间隧穿的关态恒定电流产生的第三电压状态。在0.5V的低施加电压下,该恒定电流可以缩小到亚皮安级别。三元CMOS反相器的分析说明了第三中间输出电压状态的变化容限,以及其对称的输入电压传输特性,可以制备具有三元逻辑和存储器锁存单元功能的集成电路。


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Jeong, J. W., Choi, Y.-E. et al.Tunnelling-based ternary metal–oxide–semiconductor technology. Nature Electronics, 2019

Doi:10.1038/s41928-019-0272-8 (2019).

https://www.nature.com/articles/s41928-019-0272-8

 
3. Nature Photon.:可调谐和自由形式的平面光学器件

光波相位和幅度的空间控制的出现极大地改变了光子学,使得从成像和信息技术到生物医学光学领域的重大进步成为可能。近日,巴塞罗那科学技术研究所Pascal Berto、RomainQuidant研究团队提出一种使用平面热光模块确定相位前成形的方法,并设计了微加热器来局部地塑造折射率分布。结合遗传算法优化,该SmartLens可以产生自由形式的光学波前修改。单独地或以阵列形式,它可以基于纯Zernike多项式或组合Zernike多项式生成复杂函数,包括透镜或电可调幅度的像差校正器。这种简单紧凑的概念通过提供低色差,偏振不敏感和传输模式组件来补充现有的光学整形工具箱,这些组件可以很容易地集成到现有的光学系统中。


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Berto, P. Quidant, R. et al. Tunable andfree-form planar optics. Nat. Photon. 2019.

DOI:10.1038/s41566-019-0486-3

https://www.nature.com/articles/s41566-019-0486-3

 
4. Nature Mater.:一种可在两种稳定固相状态之间可逆切换的杂化材料

大多数固体物质在特定的条件下都有一个稳定的固相状态。然而,具有不同的、可互换固体状态的材料有利于多种技术应用。近日,滑铁卢大学Fut (Kuo) Yang,Boxin Zhao等多团队合作,报道了一种浸渍过冷盐溶液的聚合物材料(盐凝胶),该材料在相同的温度(-90到58°C)和压力范围内,具有两种不同但稳定且可逆的固相状态。在瞬态成核刺激下,材料由透明、柔软的固体转变为白色、坚硬的固体,硬度增加了104倍。该材料的硬固体状态通过瞬间加热可再次变软,说明该材料具有转变可逆性。作者进一步将其推广到糖醇中,得到了一种对刺激反应灵敏且不蒸发的糖凝胶。这些“二合一”固体材料对软性机器人和粘合剂应用具有重要意义。


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Fut (Kuo) Yang*, Aleksander Cholewinski, BoxinZhao*, et al. A hybrid material that reversibly switches between two stablesolid states. Nat. Mater., 2019

DOI: 10.1038/s41563-019-0434-0

https://www.nature.com/articles/s41563-019-0434-0

 
5. Nature Commun.:(η9-C9H9) Ln(η8-C8H8)超夹层配合物的合成、结构和磁性

夹层配合物是金属有机化学中不可缺少的组成部分,在镧基单分子磁体领域中发挥着越来越重要的作用。近日,德国卡尔斯鲁理工学院P.W. Roesky,E. Moreno-Pineda,M. Ruben等多团队合作,报道了一种纯夹层配合物[(η9-C9H9) Ln(η8-C8H8)] (Ln=Nd,Sm, Dy, Er)。该类中心夹层镧基配合物制包含π-配位平面CH八和九圆环。作者研究了这些化合物的磁性能,发现磁化的缓慢弛豫现象,包括开放迟滞环高达10K的Er(III)类似物。磁化的快速弛豫也可以在零场附近观察到,这对量子信息处理非常重要。


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L. Münzfeld, P.W. Roesky*, E. Moreno-Pineda*, M. Ruben*, et al. Synthesis, structures and magnetic properties of [(η9-C9H9) Ln(η8-C8H8)] super sandwich complexes. Nat.Commun., 2019

DOI: 10.1038/s41467-019-10976-6

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10976-6

 
6. Nature Commun.:基于MoS2负极的超薄SEI演变和起皱过程-锂离子电池

基于MoS2的LIB中电极/电解质界面存在的问题需要建立结构-反应相关性的解决方案:1)原位和定量研究SEI膜的初始成核和随后生长以及表面效应成膜电解质添加剂对电化学性能的影响;2)MoS2负极在充电/放电时锂化/脱锂的纳米级结构演变和反应机理。

 

中科院化学所Rui Wen中国科学院大学Jian Zheng团队通过原位电化学原子力显微镜(EC-AFM)对存在和不存在氟代碳酸亚乙酯(FEC)添加剂的超平单层MoS2负极的界面过程进行了深入监测,其能够近似模拟真实电池并进一步准确地实现界面特性,以便深入理解上面提到的基本机制。

 

为了捕获SEI形成和锂化/脱锂的初始成核过程,研究者采用通过CVD方法制备了大面积超平单层MoS2。通过对FEC衍生的SEI的整个成核和生长(初始厚度约为0.7±0.1nm,随后增加到1.5±0.7nm)的原位和定量分析,揭示了FEC添加剂可以诱导超薄和致密SEI薄膜的形成,从而有效地保护负极电极免受副反应和体积膨胀。此外,在锂化/脱锂时褶皱的出现/保留证明了MoS2固有的柔韧性和基于MoS2的LIB的失效机理。这些结果不仅理解了由成膜添加剂衍生的超薄SEI的定量形成,而且还直接了解了MoS2/电解质界面在充电/放电过程中的结构演变和反应机理。


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Jing Wan, Yang Hao, Yang Shi, Yue-Xian Song,Hui-Juan Yan, Jian Zheng, Rui Wen, Li-Jun Wan, Ultra-thin solid electrolyteinterphase evolution and wrinkling processes in molybdenum disulfide-basedlithium-ion batteries, Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-11197-7

https://www.nature.com/articles/s41467-019-11197-7

 
7. Nature Commun.:可逆插入甲基紫精作为水系电池中的双阳离子电荷载体

电荷载体和电极结构之间的相互作用是寻找新的能量存储装置中最重要的因素之一,目前,离子键合方式主导着电池化学。

 

吉林大学杜菲俄勒冈州立大学纪秀磊阿贡国家实验室陆俊加州大学P. Alex Greaney团队报道了在高度结晶的3,4,9,10-苝四羧酸二酐(PTCDA)电极内的大分子-甲基紫精-可逆的拓扑嵌入/脱嵌化学。这是有史以来针对电池报道的非溶剂化时最大的插入电荷载体,令人惊讶的是,甲基紫精的(脱)插入动力学性质是非常优异的,当电流密率从100 mA g-1增加到2000 mA g-1时仍能保留60%的容量。

 

相关表征表明甲基紫精的插入引起了有机宿主的相变,并且体现了客体-主体的化学键合。DFT计算表明,在纯离子键合之外存在强客体-主体相互作用,其中可能存在很大程度的共价。该研究将电池化学的边界扩展为大分子离子作为电荷载体,并突出了超分子系统的电化学组装。


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Zhixuan Wei, Woochul Shin, Heng Jiang,Xianyong Wu, William F. Stickle, Gang Chen, Jun Lu, P. Alex Greaney, Fei Du,Xiulei Ji, Reversible intercalation of methyl viologen as a dicationic chargecarrier in aqueous batteries, Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-11218-5

https://www.nature.com/articles/s41467-019-11218-5

 
8. Nature Commun.:宽频带和强可见光吸收光敏剂促进析氢反应

发展宽频带和强可见光吸收的光敏剂,对提高太阳能利用效果和促进人工光合作用具有重要意义。近日,天津理工大学鲁统部,Zhi-Ming Zhang,Song Guo等多团队合作,开发了一种简便的策略,将Ir-复合物与香豆素和硼-二吡咯亚甲基共敏,得到了吸光区覆盖约50%可见光区的光敏剂(Ir-4)。作者将该类光敏剂引入水分解体系,发现其具有高的性能,比经典的Ir(ppy)2(bpy)+催化剂高21倍以上,且TON可达115840,是目前报道的活性最高的分子光催化光敏剂。实验和理论研究表明,Ir-中介不仅实现了长寿命的硼-二吡咯亚甲基局域三重态,同时也使激发能从香豆素转移到硼-二吡咯亚甲基上,从而引发电子转移。


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Ping Wang, Song Guo*, Zhi-Ming Zhang*,Tong-Bu Lu*, et al. A broadband and strongvisible-light-absorbing photosensitizer boosts hydrogen evolution. Nat.Commun., 2019

DOI: 10.1038/s41467-019-11099-8

https://www.nature.com/articles/s41467-019-11099-8

 
9. Angew:钙钛矿量子点提高有机太阳能电池的功率转换效率

新型胶体卤化铅钙钛矿量子点(LHP QD)的简便合成,溶液加工性和出色的光电性能使其成为可扩展且廉价的光电应用(包括光伏(PV)器件)的理想选择。近日,洛桑联邦理工学院 Kevin Sivula研究团队首次将CsPbI3 QD整合到常规有机太阳能电池(OSC)中。将负载量优化为3wt%,功率转换效率达到10.8%,比对照器件增加35%,并且是混合三元OSC中的记录。对性能增强背后机制的详细研究表明,增加的光吸收不是一个因素,但增加受体相中的激子分离和减少重组是主要原因。


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Guijarro, N. Sivula, K. et al. LeadHalide Perovskite Quantum Dots Enhance the Power Conversion Efficiency of Organic Solar Cells. Angew. 2019.

DOI:10.1002/anie.201906803

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/anie.201906803

 
10. Accounts Chem. Res.:设计纳米复合可注射水凝胶用于微创手术

水凝胶材料有望在包括伤口愈合、药物和细胞递送、癌症治疗、生物电子学和组织再生等众多医学和生物学领域中发挥重要作用。其中,可注射的水凝胶则是用于体内微创手术的一种很好的选择。可注射的水凝胶必须在注射前和注射期间是液体,而注射后则会迅速凝固,形成一种柔软、可自立的固体材料。它可以通过使用针或利用人体的自然孔口来靶向组织,进而减少手术引起的疼痛和感染的风险。通过改变交联的类型、密度或聚合物的分子量或者引入可反应的官能团,就可以得到具有不同性质的水凝胶。而在水凝胶网络中引入纳米材料后则可以进一步扩展其结构和功能特性,并更好地模拟原生组织。

 

斯特拉斯堡大学Luisa De Cola团队综述讨论了如何通过调整聚合物链和纳米材料来设计具有理想性能的水凝胶网络,对如何实现可注射水凝胶的刚性、可拉伸性、粘附性、自愈性、各向异性、抗菌活性、生物降解性和导电性进行了举例说明,介绍了水凝胶的化学成分、力学性能和微观结构对细胞的粘附、增殖和分化的影响;详细讨论了用于创新性微创手术的可注射水凝胶,并介绍了其在肿瘤切除和治疗血管栓塞中的应用;最后讨论了如何提高可注射水凝胶的流变学性质以实现它们在骨软骨组织工程、心脏组织工程和神经修复用等领域的应用。


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Etienne Piantanida, Luisa De Cola. et al.Design of Nanocomposite Injectable Hydrogels for Minimally Invasive Surgery. Accounts Chemical Research. 2019

DOI: 10.1021/acs.accounts.9b00114

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.accounts.9b00114

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