1. Nature: 通过四维电子显微技术实现具有亚 Å分辨率下的实空间电荷密度成像

材料中的电荷密度分布决定了它们的化学键，电子传输以及光学和机械性能。假设样品在光束照射区域内是完全均匀的，则可以通过X射线或电子衍射技术通过拟合它们的结构因子来间接测量散装材料的电荷密度。扫描隧道显微镜和原子力显微镜的最新发展使我们能够看到化学键，但仅在表面上。因此，解决具有不完善的晶体结构的纳米结构和功能材料中的电荷密度仍然是一个挑战，例如，出现新物理的缺陷，界面或边界的结构。

近日，加州大学尔湾分校Ruqian Wu和Xiaoqing Pan 描述了一种现实空间成像技术的发展，该技术可以使用扫描透射电子显微镜和角度分辨像素化快速电子检测器直接绘制晶体材料的局部电荷密度。使用该技术，研究人员对SrTiO₃ / BiFeO₃异质结中的界面电荷分布和铁电极化进行了成像，并发现了由于BiFeO₃极化场的穿透而在界面处产生的电荷积累，这通过与密度泛函理论计算。在这项工作中建立的电荷密度成像方法使电子显微镜技术从检测原子到成像电子，为研究结晶固体中的局部键合开辟了一条新途径。

Gao, W. Wu, R. Pan, X. et al. Real-space charge-density imagingwith sub-ångstrom resolution by four-dimensional electron microscopy. Nature2019.

DOI: 10.1038/s41586-019-1649-6

https://www.nature.com/articles/s41586-019-1649-6_reference.pdf

2. Nat. Mater.: 通过拓扑绝缘体表面上的图像电势状态进行机械耗散

电阻加热导致的焦耳能量损耗在当今的电子设备中无处不在，而量子力学耗散在很大程度上尚未得到开发研究。巴塞尔大学D. Yildiz和M. Kisiel团队通过实验观察到由于拓扑保护的表面状态，Bi₂Te₃中的焦耳耗散受到抑制。通过摆式原子力显微镜观察到了不同类型的耗散机制，这与单电子隧穿共振转变为比Bi₂Te₃表面略高的图像电势态有关。

施加磁场会导致表面状态的拓扑保护失效，并恢复预期的焦耳耗散过程。摆式原子力显微镜的悬臂经历的纳米机械能耗散为拓扑绝缘子表面上的量子隧道现象的耗散性质提供了丰富的信息源。这意味着将机械振荡器耦合到通用量子材料。

Mechanicaldissipation via image potential states on a topological insulator surface,Nature Materials (2019)

https://www.nature.com/articles/s41563-019-0492-3

3. Nat. Mater.：具有开放铜位点的坚固的MOFs中SO₂的可逆配位结合和分离

烟道气和海洋运输中的SO₂排放会对环境和人类健康产生不利影响，同时SO₂也是重要的工业原料，因此有效地回收，储存和运输SO₂具有重要意义。今日，曼彻斯特大学Martin Schröder，Sihai Yang等报道了具有吸附和脱附SO₂性能的多孔材料[Cu₂（L）]（H₄L =4′,4‴-(pyridine-3,5-diyl)bis([1,1′-biphenyl]-3,5-dicarboxylicacid))，MFM-170。

MFM-170在298 K和1.0 bar可实现17.5 mmol g^-1的完全可逆的SO₂吸脱附，且SO₂在MFM-170中的结合区域已确定。作者发现SO₂可逆配位到开放的Cu（II）位点，这使MFM-170具有出色的吸附热力学，利于SO₂的选择性结合以及解吸后MFM-170的快速再生。进一步实验发现，MFM-170对水，酸和碱均稳定；突破性实验证实，MFM-170有望从模拟烟气混合物中动态分离出SO₂。

Smith,Jennifer E. Eyley, Sihai Yang,* Martin Schröder*, et al. Reversiblecoordinative binding and separation of sulfur dioxide in a robust metal–organic framework with opencopper sites. Nat. Mater., 2019

DOI: 10.1038/s41563-019-0495-0

https://www.nature.com/articles/s41563-019-0495-0

4. Nat. Catal.: 光催化区域、立体选择性C(sp³)- H官能化

惰性C(sp³) -H键的选择性官能化在有机合成和催化科学中极具吸引力，但是，通过催化C(sp³) -H功能化将缺乏导向基团的烃类转化为手性分子具有极大的挑战性。为了解决这一问题，厦门大学龚磊课题组开发了一种由氢转移有机光催化剂和金属配合物手性催化剂组成的光化学系统。

在双催化剂和亚胺的作用下，苄基、烯丙基类化合物以及烷烃等一系列化合物都可以转化为功能化的手性产物。含有铜以及其他金属的催化剂对这些惰性碳氢键表现出精确的区域识别和不对称诱导。该体系适用于许多化合物，包括小分子烃、支链烷烃、环烷烃甚至是复杂的药物分子。该方法从最基本的化学原料出发，提供了一种经济、快速构建光学活性化合物的方法。

YanjunLi, Meng Lei & Lei Gong. Photocatalytic regio- and stereoselectiveC(sp3)–H functionalizationof benzylic and allylic hydrocarbons as well as unactivated alkanes. NatureCatalysis. 2019

DOI:10.1038/s41929-019-0357-9

https://www.nature.com/articles/s41929-019-0357-9

5. Nat. Catal.：堆积缺陷活化Ag催化剂，激发其优于商用Pt/C催化剂的HER性能

高活性和低成本的HER催化剂是电化学水分解产氢的关键。当前，用于析氢反应的最佳催化剂是金属铂基催化剂，其高价格严重限制了大规模应用。近日，天津大学杜希文，刘辉等报道了一种在酸性介质中具有优异HER活性和耐久性的银催化剂，其性能优于市售的Pt/C催化剂，尤其是在高施加电压下。

作者采用一种物理技术，即液体中激光烧蚀，在银纳米颗粒中产生高密度的堆积缺陷。堆积缺陷会导致Ag的低配位数和高拉伸应变，提高了吸附能并将非活性Ag转化为高活性催化剂。鉴于其高活性，导电性，耐用性和低价格，该Ag催化剂可以作为工业上商用Pt/C催化剂的有前途的替代品。

ZheLi, Hui Liu*, Xi-Wen Du,* et al. A silver catalyst activated by stacking faultsfor the hydrogen evolution reaction. Nat. Catal., 2019

DOI: 10.1038/s41929-019-0365-9

https://www.nature.com/articles/s41929-019-0365-9

6. Nat. Nanotech.:应力条件下锂晶须的形成与生长

锂金属具有最低的氧化还原电势和很高的理论比容量，这使得其成为新一代二次电池负极材料的最佳选择。然而，锂负极在电池中的实际应用受到了晶须生长的阻碍。这种晶须生长会消耗电解液、消耗活性金属锂，甚至会造成电池短路。要成功地解决这些问题，就必须充分了解Li晶须在隔膜的机械约束下的形成机理和生长规律。

在本文中，美国西北太平洋国家实验室的Wu Xu和Chongmin Wang 等通过将原子力显微镜悬臂梁耦合到环境透射电子显微镜中的固体开孔单元中捕获了Li晶须在弹性约束下的成核和生长行为。他们发现锂沉积是由单晶锂粒子的缓慢成核引起的，没有优先的生长方向。但是他们发现Li的缓慢的表面传质对随后的沉积形貌起着决定性的作用。然后，作者使用一系列碳酸盐掺杂的醚基电解质来探索这些发现在实际电池中的有效性。最后，他们证明了Li晶须在一定的弹性约束下可以屈服、弯曲、扭结或停止生长。

YangHe, Wu Xu, Chongmin Wang et al, Origin of lithium whisker formation and growthunder stress, Nature Nanotechnology,2019

https://www.nature.com/articles/s41565-019-0558-z

7. Nat. Nanotech.：非贵金属氢催化剂用于商用聚合物电解质膜电解槽

大规模聚合物电解质膜（PEM）水电解槽的现代商业化代表了数十年基础科学研究的成果，涉及催化剂，膜，电极结构和膜电极组件（MEA）等。近日，斯坦福大学报道了一种低成本，非贵金属的磷化钴（CoP）催化剂从1 cm²的实验室规模的实验到商业规模的86 cm²的聚合物电解质膜（PEM）电解槽的转换。

作者采用两步块体合成以在高表面积碳载体上制备CoP，该载体很容易集成到工业PEM电解槽制造过程中。作者将CoP的性能与铂基PEM在相同的工作条件（400 psi，50℃）下进行了比较。实验发现，CoP具有高活性和稳定性，在1.86 A cm^-2的条件下连续产氢> 1,700 h，同时相对于铂节省了大量材料成本。该工作为了过去几十年来开发的非贵重的析氢催化剂的商业应用提供了参考。

LaurieA. King, McKenzie A. Hubert, J Thomas F. Jaramillo*, et al. A non-precious metal hydrogen catalyst in a commercial polymerelectrolyte membrane electrolyser. Nat. Nanotech., 2019

DOI: 10.1038/s41565-019-0550-7

https://www.nature.com/articles/s41565-019-0550-7

8. Nat. Photon.：这回钙钛矿做助攻，高效近红外胶体量子点发光二极管

半导体胶体量子点（CQD）具有尺寸和组成可调的高色纯度发光。重要的是，它们的发射可以深入近红外（NIR-II）（1,000-1,7001nm）中。然而，迄今为止的低效率阻碍了其应用。近日，希腊德谟克利特国家科学研究中心MariaVasilopoulou联合克里特岛大学Athanassios G. Coutsolelos、庆熙大学Abd. Rashid bin Mohd Yusoff报道了NIR-II CQD发光二极管，其外部量子效率为16.98％，在波长1,397 nm处的功率转换效率为11.28％。其高性能通过器件工程实现。

该技术可提供高的光致发光量子产率和接近于完美的电荷平衡。更具体地说，研究人员采用了一种二元发射层，该发射层由分散在钙钛矿基质中的二氧化硅封装的硫化银（Ag₂S @ SiO₂）CQD组成，该基质用作附加的钝化介质和为发光CQD提供载流子。空穴注入触点还具有薄的卟啉夹层，以平衡器件电流并增强载流子的辐射复合。

Vasilopoulou, M. et al. Efficient colloidal quantum dotlight-emitting diodes operating in the second near-infrared biological window.Nat. Photon. 2019.

DOI: 10.1038/s41566-019-0526-z

https://www.nature.com/articles/s41566-019-0526-z

9. Nat. Photon.：飞秒孤子分子的共振激发和全光转换

有限结构的出现和图案的形成是在各种物理，化学和生物系统中发现的非线性相互作用的特殊表现。由于存在光学非线性，孤子可以实现光的超短时间限制和稳定的传播，尽管存在色散。这样的颗粒状结构可以稳定排列，形成“孤子分子”。最近的工作揭示了这些键合态的内部振荡运动，类似于分子振动，这引发了一个问题，即“分子”的类比能到达多远，即是否应用了分子光谱学的进一步概念以及这种分子内动力学是否可以从外部驱动或操纵。

近日，德国拜罗伊特大学G. Herink研究团队使用实时频谱干涉测量法和时间相关的激发来探测和控制光振荡器中的超短束缚态。对于扫频泵浦调制，研究人员分析了非线性响应并解决了孤子相互作用中的不谐和现象，这导致了泛音和次谐波的产生。应用更强的刺激，研究人员展示了具有不同结合间隔的状态之间的全光学切换。这些结果可用于快速脉冲对的产生，并可刺激未来超快科学仪器的发展。

Kurtz,F. Ropers, C.  Herink, G. Resonant excitation and all-optical switching of femtosecondsoliton molecules. Nat. Photon.2019.

DOI: 10.1038/s41566-019-0530-3

https://www.nature.com/articles/s41566-019-0530-3

10. Nat. Chem.：具有仿生反应性的含平面三配位铁的[4Fe-3S]团簇

铁硫簇具有还原小分子底物的反应位点。但是，典型的铁硫簇的四配位铁位点很难以与底物反应，这意味着三配位铁具有高活性。这种想法未经检验，因为完全有硫化物配位的三配位铁是还未见报道。近日，耶鲁大学Patrick L. Holland等报道了一种具有一个与硫化物三配位的铁中心的新型[4Fe-3S]团簇，并使用晶体学，光谱学和从头算计算来表征该团簇。

其它铁硫簇高旋转电子结构，但该[4Fe-3S]团簇因其平面几何形状和短的Fe-S键，其三配位铁中心具有令人惊讶的低旋转电子构型。仿生反应性实验发现，[4Fe-3S]团簇可还原肼这一固氮酶的天然底物，该产品是NH₂与铁硫团簇结合的第一个例子。该工作表明，由硫化物供体支撑的三配位铁是在铁-硫团簇（如固氮酶的FeMoco）中发生反应的合理前体。

DanielE. DeRosha, Patrick L. Holland*, et al. Planar three-coordinate ironsulfide in a synthetic [4Fe-3S] cluster with biomimetic reactivity. Nat.Commun., 2019

DOI: 10.1038/s41557-019-0341-7

https://www.nature.com/articles/s41557-019-0341-7

11. Nat. Electronics: 使用基于忆阻器的储层计算系统进行时间数据分类和预测

从金融到工程领域，包括预测在内的时间序列分析至关重要。但是，很难进行长期预测，尤其是对于基本模型和参数复杂且未知的情况。神经网络可以以时间单位有效地处理特征，并且对于此类目的具有吸引力。尤其是，储层计算可以以较低的培训成本提供对递归神经网络的高效时间处理，因此非常适合于时间序列分析和预测任务。

近日，美国密歇根大学Wei D.Lu研究团队报道了基于动态氧化钨（WOx）忆阻器的储层计算硬件系统，该系统可以有效地处理时间数据。WOx忆阻器的内部短期记忆效应使基于忆阻器的储层可以将时间输入非线性映射到储层状态，在此可以通过线性读出函数轻松处理投影特征。研究人员使用该系统以实验方式演示了两个标准基准测试任务：具有部分输入的孤立语音识别和混沌系统预测。语音数字识别的分类准确率高达99.2％，并且已经证明了长期以来自主的混沌时间序列预测。

Moon,J. Lu, W. D. etal. Temporal data classification and forecasting using a memristor-basedreservoir computing system.Nature Electronics 2019.

DOI: 10.1038/s41928-019-0313-3

https://www.nature.com/articles/s41928-019-0313-3

12. Nat. Commun.: 如何控制单分子旋转

分子的取向在很多化学过程中都扮演着十分关键的角色。在本文中，美国莱斯大学的James M. Tour与奥地利格拉茨大学的Leonhard Grill等向人们展示了如何利用扫描隧道显微镜的电场以最大的精度对单偶极分子进行定向。他们所选取的研究对象的分子中存在着氧原子，这种氧原子与基底的Ag(111)晶面之间存在特殊的相互作用，分子定向旋转就发生在这个作用为点上。

研究发现，单偶极分子在两个旋转方向上都能够以100%的方向随意实现。因此，单个分子的内偶极矩可以通过其在外加电场中的行为进行空间映射。氧-表面相互作用的重要性可以通过在单个分子和表面之间添加银原子以及由此导致的支点损失得到证明。

GrantJ. Simpson, James M. Tour, Leonhard Grill et al, How to control single-moleculerotation, Nature Communications, 2019

https://www.nature.com/articles/s41467-019-12605-8