Nature系列12篇,物理所Nat. Phys.、吉林大学Nat. Biomed. Eng. 丨顶刊日报20191218
纳米人 纳米人 2019-12-19
1. Nature Mater.:点亮软机器人

可伸缩光电材料在可穿戴电子、人机界面和软机器人中的应用是必不可少的。然而,可拉伸的光电器件,例如发光电容器,通常需要高驱动交流电压和激励频率才能在环境照明条件下获得足够的亮度。于此,新加坡国立大学Benjamin C. K. Tee课题组通过一种透明的、高介电常数的聚合物介质材料,提出了一种可愈合的、低场照明的光电子可拉伸(HELIOS)设备。

 

HELIOS装置在23V的交流电压和低于1kHz的频率下开启,为人机交互提供了安全的工作条件。在 2.5Vµm−1下,获得了1,460cdm−2 的亮度,并在高达800%的应变下获得了稳定的照明。这些材料也可以通过机械和电子方式进行自我修复,不受穿孔或切断的影响。研究人员进一步演示了利用光反馈进行环境传感的各种HELIOS发光电容器器件。此外,该设备可以无线供电,有可能为无约束且可损伤弹性修复软机器人提供应用。


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Tan,Y.J., Godaba, H., Chen, G. et al. A transparent, self-healing and high-κ dielectric forlow-field-emission stretchable optoelectronics. Nat. Mater. (2019) 

DOI:10.1038/s41563-019-0548-4

https://doi.org/10.1038/s41563-019-0548-4

 

2. Nature Mater.:应变锰矿中隐藏磁性的多信使纳米探针

相关电子系统的基态特性可能对外部刺激异常敏感,为功能材料提供了丰富的平台。近日,哥伦比亚大学A. S. McLeod加州大学圣地亚哥分校Jingdi Zhang等使用原子力显微镜,低温扫描近场光学显微镜,磁力显微镜和超快激光激发等,在具有纳米级分辨力的La2/3Ca1/3MnO3(LCMO)应变薄膜中证明了亚稳态铁磁金属相的“书写”和“擦除”。

 

通过跟踪纳米级的光导率和磁性,作者揭示了应变耦合是这种隐藏的光诱导金属的动态生长,自发纳米纹理和一阶熔融转变的基础。第一性原理计算表明,外延设计的Jahn-Teller畸变可以稳定几乎退化的反铁磁绝缘体和铁磁金属相。作者还提出Ginzburg-Landau描述,以合理化LCMO中的应变,晶格畸变和磁性纳米的相互作用,从而将未来的外延氧化物功能工程引入相控材料领域。


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A.S. McLeod*, Jingdi Zhang*, et al. Multi-messenger nanoprobes of hidden magnetismin a strained manganite. Nat. Mater., 2019

DOI: 10.1038/s41563-019-0533-y

https://www.nature.com/articles/s41563-019-0533-y

 

3. Nature Catal.:通过原位扫描电子显微镜对催化表面反应的动力学进行成像

提供有关催化反应动力学的直接真实空间信息的分析方法通常需要简化的模型系统并在高真空条件下运行。因此,强烈需要开发能够在相关工作条件下观察活性催化剂的方法。近日,马普学会的弗里茨·哈伯研究所Marc-GeorgWillingerZhu-JunWangCédric Barroo等采用原位扫描电子显微镜研究了表面的反应动力学和结构-活性关系。

 

原位扫描电子显微镜对功函数和表面组成变化的高度敏感性使得能够检测金属表面上吸附的分子种类的单分子层,作者在此用于可视化Pt催化剂上催化NO2加氢。反应行为的引发和反应前沿的传播以及活化物种的溢出的较大压力范围内的实时显示的事实证明,原位扫描电子显微镜作为表面科学工具,用于研究气相和温度诱导的过程的重要地位。


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Cédric Barroo*, Zhu-Jun Wang*,Marc-Georg Willinger*, et al. Imaging the dynamics of catalysed surfacereactions by in situ scanning electron microscopy. Nat.Catal., 2019

DOI: 10.1038/s41929-019-0395-3

https://www.nature.com/articles/s41929-019-0395-3

 

4. Nature Catal.:CO2电解还原条件下原位选择性生成优势晶面促进可再生燃料的电合成

近年来,CO2电催化合成C2+碳氢化合物引起了广泛的关注。然而,在高电流密度下电催化CO2还原对C2+产品的低选择性和低稳定性降低了系统的能效,从而限制了其经济竞争力的前景。近日,多伦多大学Edward H. Sargent等报道了一种在CO2还原条件下原位电沉积铜的材料加工策略,该工艺可优先暴露和维护有利于C2+产品生成的Cu(100)面,从而通过CO2RR在高电流下选择性生成C2+产品。作者研究发现,CO2RR过程中产生的中间体(例如,CO)可用于调节贵金属以外的材料的结晶,其类似于封端剂,可以调节Cu基催化剂的生长以生成Cu(100)面比例高达70%的高活性催化剂。

 

通过该策略合成的催化剂在部分电流密度为520 mA cm-2的情况下,C2+产品的法拉第效率为90%,全电池C2+产品的功率转换效率为37%。在膜电极组装电解槽中,该催化剂在350 mA cm-2的电流密度下连续工作65 h,C2H4选择性几乎不变。此外,作者还证明了这种CO2RR过程中的催化剂刻面策略的广泛适用性,其增加了银催化剂上Cu(110)面的暴露量,实现了92%的CO法拉第效率。该工作报道的原位材料加工策略提供了一种优先暴露并保持反应中所需的活性位点的途径,为设计高选择性和高活性催化剂提供了借鉴。


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YuhangWang, Ziyun Wang, Cao-Thang Dinh, Jun Li, Edward H. Sargent*, et al. Catalyst synthesis under COelectroreductionfavours faceting and promotes renewable fuels electrosynthesis. Nat.Catal., 2019

DOI: 10.1038/s41929-019-0397-1

https://www.nature.com/articles/s41929-019-0397-1

 

5. Nature Catal.:在分子-金属催化剂界面富集中间体提高电催化CO2制乙醇的性能

用可再生电力驱动CO2电化学转化为液体燃料,提供了一种解决间歇性可再生能源存储需求的方法。CO2还原(CO2RR)生成的各种产品(CO,甲酸,甲烷,乙烯,乙醇和1-丙醛)中,乙醇(一种液体燃料或燃料添加剂)是迫切需要的,因为乙醇的体积能量密度很高,并且可以利用现有的广泛基础设施进行存储和分配。但是,电化学CO2转化为乙醇涉及多个中间体以及多次质子和电子转移,这使得开发更高效的电催化剂成为一个重要但又具有挑战性的课题。近日,多伦多大学Edward H. Sargent等提出了分子-金属催化剂界面的协同催化剂设计,其目标是产生一个富含反应中间体的局部环境,从而改善由CO2和H2O电合成乙醇的性能。作者通过使用一系列基于卟啉的金属配合物将铜表面功能化来实现该策略,该卟啉金属配合物可催化CO2转化为CO。

 

通过DFT计算,原位拉曼光谱和operando X射线吸收光谱研究,作者发现局部高浓度的CO促进了碳-碳偶联并引导了反应路线向乙醇转移。实验表明,作者设计的催化剂将CO2转化为乙醇的法拉第效率可达41%,在-0.82 V(相对于可逆氢电极)时,部分电流密度为124 mA cm-2。此外,作者将催化剂整合到基于膜电极组件的系统中,实现了13%的整体能源效率。该工作提出了一种利用吸附分子和非均质途径之间的协同效应改善电催化CO2转化为增值液体燃料的方法。


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FengwangLi, Yuguang C. Li, Ziyun Wang, Jun Li, Edward H. Sargent*, et al. CooperativeCO2-to-ethanol conversion via enriched intermediates at molecule–metal catalystinterfaces. Nat. Catal., 2019

DOI: 10.1038/s41929-019-0383-7

https://www.nature.com/articles/s41929-019-0383-7

 

6. Nature Nanotech.: 用于p型场效应晶体管和电路的蒸发碲薄膜

迫切需要能够在接近环境温度下以高迁移率和器件性能进行处理的半导体。尽管已鉴定出多种n型选择,但其p型对应物的开发仍然有限。加州大学伯克利分校Ali Javey团队报道了通过在低温下热蒸发实现碲薄膜的性能,从而制造出高性能的晶圆级p型场效应晶体管。在8 nm厚的薄膜上实现了约35 cm2 V-1 s-1的有效空穴迁移率,开/关电流比约为104和亚阈值摆幅10mV dec-1

 

高性能碲p型场效应晶体管可在包括玻璃和塑料在内的各种基底上制造,进一步证明了该材料的广泛适用性。重要的是,通过使用顺序光刻,沉积和剥离工艺在单个芯片上集成多层晶体管来演示三维电路。最后,演示了各种功能逻辑门和电路。


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Evaporated tellurium thinfilms for p-type field-effect transistors and circuits,Nature Nanotechnology,2019

https://www.nature.com/articles/s41565-019-0585-9

 

7. Nature Chem.:单分子磁体中4f电子密度的非球面性及其与磁各向异性轴的关系

镧系元素离子4f轨道中电子的分布在单分子磁体的设计中起着至关重要的作用。4f电子密度和配体场之间的最佳空间互补性是最大化磁各向异性的关键,这是镧系元素络合物显示单分子磁体行为的能力的重要因素。近日,奥胡斯大学Jacob Overgaard北京大学Shangda Jiang墨尔本大学Alessandro Soncini等多团队合作,通过多极模型解释高分辨率同步X射线衍射实验,确定了两个镝分子复合物中的电子密度分布。

 

作者发现基态4f电子密度为扁椭圆形,这通常是从简化的Sievers模型推导出来的,该模型假定镧系离子的纯|±15/2>基态双峰。作者还发现由模型波函数确定的大赤道不对称性包含相当的|±11/2>的MJ混合,而|±15/2>仅包含81%。此外,作者还恢复了实验的分子磁易轴,并发现其与从头算得到的轴偏离了13.1°和8.7°。


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ChenGao, Shangda Jiang*, Alessandro Soncini*, Jacob Overgaard *, et al.Observation of the asphericity of 4f-electron density and its relation to themagnetic anisotropy axis in single-molecule magnets. Nat. Chem., 2019

DOI: 10.1038/s41557-019-0387-6

https://www.nature.com/articles/s41557-019-0387-6

 

8. Nature Physics: 铋基铜酸盐超导体中从二维到三维的超导态转换

为了解释高温超导的机理,了解铜配对超导体的异常正常状态如何产生超导配对是至关重要的。中科院物理所Liling Sun团队使用高压测量方法来研究在最佳掺杂的Bi2Sr2CaCu2O8+δ体超导体中,从二维到三维(2D到3D)超导状态的压力诱导交叉的实验。

 

通过分析电阻的温度依赖性,研究发现,二维超导转变表现出类似Berezinskii–Kosterlitz–Thouless的行为。这种二维超导转变的出现提供了直接的证据,表明奇怪的金属态主要是二维的。这对于了解铜酸盐超导体的相图非常重要。


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Crossover fromtwo-dimensional to three-dimensional superconducting states in bismuth-basedcuprate superconductor, Nature Physics (2019)

https://www.nature.com/articles/s41567-019-0740-0

 

9. Nature Physics: 多模光场的非高斯量子态

先进的量子技术需要可扩展和可控制的量子资源。多模光的高斯态(例如压缩态和簇态)是可伸缩的量子系统,可以按需生成。但是,非高斯特性在许多量子协议中都是必不可少的,尤其是要达到量子计算的优势。将非高斯性体现在多模量子态中仍然是一个挑战,因为非高斯操作通常无法保持多个模之间的相干性。

 

法国索邦大学Young-Sik Ra 团队通过以模式选择的方式从高斯态中去除单个光子来生成多模光场的非高斯量子态。为了突出连续变量量子技术的潜力,我们首先展示了在受控模式下产生维格纳函数负值的能力。随后,我们探索了非高斯性与量子纠缠之间的相互作用,并验证了有关非高斯性沿光子减去簇状态的节点传播的理论预测。该结果证明了大规模非高斯性具有极大的灵活性,并确保了与量子信息协议的兼容性。


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Non-Gaussianquantum states of a multimode light field,Nature Physics (2019)

https://www.nature.com/articles/s41567-019-0726-y


10. Nature Electronics: 高操作稳定性!有机-金属氧化物混合多层沟道晶体管

在有机发光二极管显示器的驱动背板中越来越多地使用金属氧化物薄膜晶体管。商业设备当前依赖于通过物理气相沉积方法制备的金属氧化物,但是基于溶液的方法的使用可以提供更简单,更高通量的方法,这将更具成本效益。然而,使用这种工艺来创建具有高载流子迁移率和稳定操作的氧化物晶体管具有挑战性。

 

帝国理工Yen-Hung Lin ThomasD. Anthopoulos团队研究表明,可以通过由氧化铟,氧化锌纳米粒子,臭氧处理的聚苯乙烯和致密锌的超薄层组成的固溶处理多层沟道来制造具有高电子迁移率(50 cm2 V-1s-1)和操作稳定性的晶体管氧化物。臭氧处理的聚苯乙烯中间层的插入钝化了沟道中的电子陷阱,并降低了连续晶体管在24 h的时间内和高电场通量密度(2.1×10-6 C cm-2)下连续工作期间由偏压引起的不稳定性。此外,掺入预合成的铝掺杂的氧化锌纳米颗粒能够对混合通道进行受控的n型掺杂,从而提供了对晶体管工作特性的额外控制。


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Hybridorganic–metal oxide multilayerchannel transistors with high operational stability,NatureElectronics (2019)

https://www.nature.com/articles/s41928-019-0342-y

 

11. NatureBiomed. Eng.: 细胞纳米孔技术大规模制备功能性外泌体

外泌体作为核酸载体是有吸引力的,因为它们具有良好的药代动力学和免疫学特性,并且能够穿透合成药物递送载体不可渗透的生理屏障。然而,将外源核酸,特别是大的mRNA插入细胞分泌的外泌体的产率很低。于此,美国俄亥俄州立大学L. James Lee,德州大学安德森癌症中心Betty Y. S. Kim以及吉林大学滕乐生等人报道了一种细胞纳米穿孔法,用于生产大量含有治疗性mRNA和靶向肽的外泌体。

 

研究人员用质粒DNA转染了各种来源的细胞,并通过局部和瞬时电刺激刺激了细胞,这些刺激促进了携带转录的mRNA和靶向肽的外泌体的释放。与体电穿孔和其他外泌体生产策略相比,细胞纳米穿孔产生的外泌体多达50倍,而外泌体mRNA转录增长超过103倍,即使来自分泌基础水平较低的细胞也是如此。在原位磷酸酶和张力蛋白同源物(PTEN)缺陷的神经胶质瘤小鼠模型中,含mRNA的外泌体恢复了肿瘤抑制功能,增强了对肿瘤生长的抑制作用并提高了存活率。细胞纳米穿孔可以将外泌体用作需要转录操作的通用核酸载体。


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Yang,Z., Shi, J., Xie, J. et al. Large-scale generation of functionalmRNA-encapsulating exosomes via cellular nanoporation. Nat Biomed Eng (2019)

DOI:10.1038/s41551-019-0485-1

https://doi.org/10.1038/s41551-019-0485-1

 

12. Nat. Commun.:Rap1调节造血干细胞的存活进而影响肿瘤的发生和化疗响应

新加坡A-STAR研究所Vinay Tergaonkar团队利用Rap1缺失小鼠模型证明了哺乳动物的Rap1在影响造血干细胞存活、肿瘤发生和化疗响应中发挥着重要的作用。实验结果发现,RAP1会与DNA损伤响应(DDR)通路的许多“成员”发生相互作用。而缺失了RAP1的细胞的XRCC4/DNA连接酶IV和DNA- PK之间的相互作用会减弱,并且细胞会在DNA连接酶IV向受损染色质“募集”的过程中受到损伤。

 

与RAP1在DNA损伤修复中的作用相一致的是,RAP1缺失后会在体内通过NHEJ来减少对断裂双链修复,从而减少了B细胞类别转换的重组。最后该研究也发现,RAP1的水平可以成功地用于对乳腺癌和结肠癌的化疗结果进行预测。


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EktaKhattar, Vinay Tergaonkar. et al. Rap1 regulates hematopoietic stem cellsurvival and affects oncogenesis and response to chemotherapy. NatureCommunications. 2019

https://www.nature.com/articles/s41467-019-13082-9

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