1. Chem. Soc. Rev.: 设计无电荷传输层的高效钙钛矿太阳能电池
钙钛矿太阳能电池（PSC）的功率转换效率（PCE）已经高于其他薄膜光伏技术的功率转换效率（PCE），但是高效电池基于具有多层涂层的复杂设备体系结构。商业化这种新兴技术的一种有前途的策略是简化设备结构，同时保持高效率。电荷传输层（CTL）通常对于实现高性能PSC是必不可少的，但是高成本和不稳定的可能性阻碍了以成本有效的方式大规模生产高效，稳定的PSC。钙钛矿材料的双极性载流子转移特性使得即使在没有电子和/或空穴传输层的情况下也可以制造有效的PSC。目前，报告的无CTL PSC的PCE已经超过20％。但是，关于为什么以及如何使用无CTL的设备如何有效工作仍鲜有报道。
中山大学匡代彬，Wu-QiangWu和昆士兰大学的王连洲团队总结了为改善无CTL的PSC的性能而开发的最新策略，旨在加强对这些神秘而简单却高效的器件背后的基本载流子动力学，异质结优点和器件物理的全面理解。并揭示了确定实现高效无CTL器件的局限性和决定性因素，并提出了一些经验电荷传输模型（例如，对于无HTL的PSC，钙钛矿的p型掺杂；对于ETL，对钙钛矿的n型掺杂）无PSC，在一侧/界面上构造有效的p–n异质结和/或同质结，或者对无HTL和ETL的PSC采用钙钛矿单晶的横向几何形状等），这对于进一步改善器件性能非常有用。此外，通过使用碳电极，为大规模，高效和稳定的光电器件的未来设计和商业开发提供了深刻的见解。
Understandingof carrier dynamics, heterojunction merits and device physics: towardsdesigning efficient carrier transport layer-free perovskite solar cells，Chem. Soc. Rev., 2020
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/cs/c8cs01012a#!divAbstract
2. JACS：功能性DNA调控CRISPR-Cas12a传感器用于非核酸靶标诊断
除了其非凡的基因组编辑能力外，CRISPR-Cas系统由于其高碱基分辨率和等温信号放大能力，开辟了生物传感应用的新纪元。然而，已报道的CRISPR-Cas传感器大多只用于核酸的检测，对非核酸靶标的应用有限。为了充分发挥CRISPR-Cas传感器的潜力，扩大其在非核酸靶标检测和定量方面的应用，在此，伊利诺伊大学厄巴纳-香槟分校陆艺、南昌大学熊勇华、南京大学张晶晶等人报道了CRISPR-Cas12a传感器，它受功能性DNA（fDNA）分子（如对小有机分子和金属离子检测具有选择性的适体和DNA酶）的调控，传感器基于Cas12a依赖的报告系统，由Cas12a、CRISPR RNA(crRNA)及其两端标记有荧光团和猝灭剂的单链DNA底物(ssDNA-FQ)和fDNA分子组成，fDNA分子可以锁定Cas12a-crRNA的DNA激活剂，在没有fDNA靶标的情况下阻止Cas12a的ssDNA切割功能。
fDNA靶标的存在可以触发DNA激活剂的解锁，从而激活Cas12a对ssDNA-FQ的切割，增加可被商用便携式荧光计检测到的荧光信号。使用该方法，可以在环境温度(25°C)下使用简单快速的检测流程(两步，<15分钟)定量检测ATP和Na+，从而使fDNA调控的CRISPR系统适用于现场测试或护理点诊断。由于fDNAs可以识别多种目标，因此本研究所展示的方法可以将这种强大的CRISPR-Cas传感器系统显著扩展到许多其他目标，从而为CRISPR-Cas系统显著扩展到生物分析和生物医学应用的许多领域提供了一个新的工具。
Ying Xiong, JingjingZhang, Zhenglin Yang, et al. Functional DNA Regulated CRISPR-Cas12a Sensors forPoint-of-Care Diagnostics of Non-Nucleic-Acid Targets, J. Am. Chem. Soc., 2019.
https://doi.org/10.1021/jacs.9b09211
3. JACS: 组装带状超晶格策略优化析气反应
设计制备能够在氢气(H2)、氧气(O2)或一氧化碳(CO)等气体燃料生产的反应环境下同时兼顾催化效率和耐久性的非均相催化剂是一个巨大的挑战。近日，中科院王铁研究员等人通过模板辅助打印组装策略，使铂纳米颗粒(NPs) 成功组装成条带型(SP)超晶格，用作高效的析氢反应催化剂。
与drop-casting法制备的Pt NPs薄膜相比，SP超晶格有利于促进物质传输，同时减小气泡拉伸力，为提高催化HER的Pt催化剂的耐久性和催化效率提供了一种新的策略。而且，该催化剂的电流密度明显高于商业Pt/C，Pt NP薄膜，以及其他文献中报道的许多其他Pt基或非Pt基催化剂。模板辅助打印技术的优势使组成NPs或分子的组成、大小和形状具有很大的灵活性，因此具有通用性，有望用于析氧反应(OER)和二氧化碳电化学还原生产CO。
Qian Song;Zhenjie Xue; Cong Liu; Xuezhi Qiao; Lu Liu; Chuanhui Huang; Keyan Liu; Xiao Li;Zhili Lu; Tie Wang. A general strategy to optimize gas evolution reaction viaassembled striped-pattern superlattices. Journal of the American ChemicalSociety, 2019.
DOI:10.1021/jacs.9b10388
https://doi.org/10.1021/jacs.9b10388
4. JACS：二维COFs的成核-延伸动力学
均相二维（2D）聚合是一个鲜为人知的过程，在该过程中，拓扑平面单体发生反应以形成平面大分子，通常称为2D共价有机框架（COFs）。传统上COFs局限于弱结晶的聚集粉末形式，最近已有报道通过temporally resolving生长和成核过程，可将它们制成微米级的单晶。近日，佐治亚理工学院Jean-Luc Bredas，美国西北大学William R. Dichtel等通过动力学Monte Carlo（KMC）模拟对二维COFs的成核和生长速率进行定量分析，结果表明成核和生长分别对单体浓度具有二阶和一阶依赖性。
作者通过系统测量COFs成核和生长速率（原位X射线散射实验）证实了计算结果，这也证实了成核过程和延伸过程对单体浓度的依赖性。作者还发现，存在一个阈值单体浓度，在该阈值以下，成核作用占主导地位。该工作的计算和实验结果使最近的经验观察合理化，即在2D COFs单晶的形成过程中，当缓慢添加单体时，在成核过程中，生长起主导作用，以限制其稳态浓度。对成核和生长过程的机制进行理解将为二维聚合的合理控制提供依据，并最终使人们能够获得设计好的高质量的二维聚合物材料。
HaoyuanLia, Austin M. Evansb, William R. Dichtelb*, Jean-Luc Bredas*, et al.Nucleation-Elongation Dynamics of Two-Dimensional Covalent Organic Frameworks.J. Am. Chem. Soc., 2019
DOI:10.1021/jacs.9b10869
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b10869
5. Angew：使用高取向二维超分子聚合物对纳米粒子进行精确的尺寸选择筛分
开发定义明确的纳米孔尺寸选择性膜精确分离纳米尺寸物质是一项艰巨的任务。近日，香港大学任咏华院士团队报道了一种负载在聚碳酸酯滤膜上的包含高取向蜂窝状二维（2D）超分子聚合物的复合膜，该膜可实现胶体纳米颗粒（NPs）的精确尺寸选择筛分。
由于二维超分子聚合物内均一的平行排列的纳米腔，该复合膜在截止尺寸约4.0 nm亚纳米精度显示出高的尺寸选择性。理论上讲，该膜可分离的粒子种类是无限的，如量子点，贵金属和金属氧化物NPs。作者进一步将该超分子膜与过滤器相结合，这不仅提高了NPs的单色发射和尺寸单分散性的潜力，而且还能够快速去除难以被磁分离器捕获的小的磁性NPs吸附剂，从而扩展了它们在许多领域中应用的多功能性。
ZhenChen, and Vivian Wing-Wah Yaml*. Precise Size‐Selective Sieving ofNanoparticles Using a Highly Oriented Two‐DimensionalSupramolecular Polymer. Angew. Chem. Int. Ed., 2019
DOI: 10.1002/anie.201913621
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201913621
6. Angew：超软超弹性DNA机器人
像蚯蚓这样的软生物可以进入狭窄的空间，这激发了科学家们制造软体机器人，用于细胞或组织的体内操作和微创手术。近日，天津大学仰大勇教授等人，提出了一种基于超软超弹性磁性DNA水凝胶的柔性机器人(DNArobot)，它具有自适应形状的特性，能够在有限空间和非结构空间中实现磁驱动的导航运动。
DNA水凝胶通过链缠结和DNA杂交设计了一个组合动态的永久性交联网络，从而获得剪切减薄和循环应变特性。DNA机器人通过调整和恢复自身形状，完成一系列复杂的磁驱动导航运动，如通过狭窄的通道和管道，进入沟槽，在迷宫中漫游等。DNA机器人凭借其三维多孔网络结构和良好的生物相容性，成功地实现了细胞在有限空间的传输。
Jianpu Tang, Chi Yao, Zi Gu, et al. Super‐Softand Super‐Elastic DNA Robot with Magnetically Driven Navigational Locomotionfor Cell Delivery in Confined Space. Angewandte Chemie International Edition,2019.
DOI: 10.1002/anie.201913549
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.201913549
7. Angew：酸剥落亚胺键合的COFs经过溶液处理工艺加工成结晶薄膜
共价有机框架（COFs）是高度模块化的多孔晶体聚合物，可用于电荷存储设备，纳滤膜，光电设备等。COFs通常以微晶粉末形式合成，这种形貌限制了它们在这些应用中的性能，并且它们的溶解度有限，无法大规模加工成更有用的形貌和器件。近日，美国西北大学William R. Dichtel等报道了一种通用的，可扩展的方法，通过暂时的质子化连接剂来剥离二维亚胺连接的COF粉末。
所得的悬浮液流可制成直径不超过10 cm的连续结晶COF膜，其厚度取决于悬浮液的组成，浓度和铸造方案，厚度范围为50 nm至20 µm。此外，作者还证明了膜的制造过程是通过部分解聚/再聚合机理进行的，从而该膜非常坚固，并可轻松地从基质上分离。该工作表明，酸介导剥落是将易获得的亚胺连接的COF粉末溶液加工成功能性设备的一种有前途的策略。
DavidW. Burke, William R. Dichtel*, et al. Acid Exfoliation of Imine‐linked Covalent OrganicFrameworks Enables Solution Processing into Crystalline Thin Films. Angew. Chem. Int.Ed., 2019
DOI: 10.1002/anie.201913975
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201913975
8. Angew：含甘菊蓝单元的螺旋纳米石墨烯：合成，晶体结构和性能
扭曲的多环芳香烃（PAHs或纳米石墨烯）在过去的几十年中受到了相当大的关注，因为它们具有迷人的光电特性以及在有机电子领域具有重要应用。近日，德累斯顿工业大学冯新亮，香港大学Junzhi Liu等合成了三个前所未有的含甘菊蓝单元的螺旋纳米石墨烯（1、2和3）。作者通过X射线晶体学分析清楚地证实了所得的螺旋结构。由于在螺旋形内缘的连续空间排斥，在2中嵌入的甘菊蓝单元具有创纪录的扭曲度（16.1o）。
结构分析与理论计算相结合表明，这些螺旋纳米石墨烯表现出整体的芳香结构，而内部的甘菊蓝单元则表现出较弱的抗芳香特性。此外，紫外可见光谱测量表明，超螺旋2和3具有窄的能隙（2：1.88 eV; 3：2.03 eV），这也得到循环伏安法的证实以及密度泛函理论（DFT）计算的支持。作者还通过原位EPR/Vis-NIR光谱电化学表征了2和3的稳定氧化态和还原态。该工作为含甘菊蓝单元的螺旋纳米石墨烯提供了一种新颖的合成策略。
JiMa, Junzhi Liu,* Xinliang Feng*, et al. Helical NanographenesContaining an Azulene Unit: Synthesis, Crystal Structures, andProperties. Angew. Chem. Int. Ed., 2019
DOI: 10.1002/anie.201914716
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201914716
9. Angew：单原子铁增强电化学发光
在传统的鲁米诺-H2O2电化学发光(ECL)传感平台中，H2O2在室温下会发生自分解，不可避免地给定量分析带来困难。在此，华中师范大学朱成周、武汉工程大学胡六永等人首次采用铁单原子催化剂(Fe-N-C SACs)作为一种先进的共反应促进剂，将溶解氧(O2)直接还原为活性氧(ROS)。由于Fe-N-C SACs独特的电子结构和催化活性，可以有效地产生大量的ROS，这些ROS将与鲁米诺阴离子自由基反应，显著放大鲁米诺的ECL发射。
在最佳条件下，研制了一种用于抗氧化能力测定的Fe-N-CSACs-鲁米诺ECL传感器，在0.80μM~1.0 mM的Trolox浓度范围内呈良好的线性关系。这种典型的单原子催化剂有助于提高鲁米诺溶解氧传感平台的ECL发射，为基于鲁米诺的ECL体系的进一步研究提供了一条新的途径。
Wenling Gu, Hengjia Wang,Lei Jiao, et al. Single-Atom Iron Boosts Electrochemiluminescence, Angew. Chem.Int. Ed., 2019.
http://dx.doi.org/10.1002/anie.201914643
10. Angew: 16.2％效率！卤化锂提高钙钛矿LED性能
缺陷钝化可有效改善钙钛矿中载流子的辐射复合，从而可以改善钙钛矿发光二极管（LED）的器件性能。钙钛矿LED中最有效的钝化剂主要是有机螯合分子，但是，同时牺牲了钙钛矿发光层的电荷传输性能和热稳定性，从而降低了性能，尤其是器件的操作稳定性。苏州大学的孙宝全, Tao Song和林雪平大学Sai Bai团队证明了卤化锂可以有效地钝化卤化物空位的缺陷并降低陷阱态密度，从而抑制钙钛矿薄膜中的离子迁移。
实现了基于所有无机CsPbBr3钙钛矿的高效绿色钙钛矿LED，其峰值外部量子效率为16.2％，并且最大亮度为50278 cd m-2。此外，即使在104 cd m-2的亮度下，该器件也显示出优异稳定性。强调了使用卤化锂进行缺陷钝化的普遍适用性，这使其能够提高蓝色和红色钙钛矿LED的效率和稳定性。
High‐Performance PerovskiteLight‐Emitting Diode with Enhanced OperationalStability Using Lithium Halide Passivation, Angew, 2019
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/anie.201914000
11. EES: 电催化多硫化钠全转化助力高性能室温Na-S电池
室温Na-S电池凭借其低成本等优势而有望在规模储能领域实现广泛应用。然而，反应中间产物多硫化钠的不完全转化会导致Na-S电池循环稳定性不佳，这严重阻碍了其实用化进程。在本文中，澳大利亚卧龙岗大学的Xun Xu，Shixue Dou以及美国德克萨斯大学奥斯汀分校的余桂华等向硫正极中引入了一种高效亲硫载体—金量子点修饰的分级N掺杂碳微球（CN/Au/S），这种亲硫载体能够通过电催化效应将动力学迟滞的Na2S4完全转化为Na2S或单质S。
此外，金量子点和N掺杂碳材料还能够提高S正极的导电性，并且能够通过极性-极性相互作用吸附多硫化钠中间体以消除其穿梭效应。在Na-S电池中，这种CN/Au/S正极能够实现较高的硫利用率、优异的循环稳定性和杰出的倍率性能。该工作深化了金属Au在S分子中催化效应的理解，为发展高性能室温Na-S电池开辟了新的道路。
NanaWang, Xun Xu, Guihua Yu, Shixue Dou et al, High-performance room-temperaturesodium-sulfur battery enabled by electrocatalytic sodium polysulfides fullconversion, Energy & Environmental Science, 2019
DOI：10.1039/C9EE03251G
https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2020/EE/C9EE03251G#!divAbstract
12. EnSM：多孔石墨烯/MgF2框架实现高能密度锂金属电池
对于实用的锂金属电池来说，最大的挑战是如何充分，可逆地利用锂负极。带有大量锂成核位点的预制三维（3D）多孔骨架能够引导锂沉积在3D骨架的空腔中，从而抑制枝晶生长和尺寸变化。基于此，华南理工大学的丘勇才教授和浙江大学的陆盈盈教授合作设计了一种由3D石墨烯和MgxLiy晶种构成的纳米胶囊结构的锂金属负极。
3D复合负极不仅可以通过简单且可扩展的方法制备，还可以满足实际电池中高能量密度和长循环寿命的要求。通过透射电子显微镜观察锂沉积时，发现锂金属主要沉积在3D石墨烯内的MgxLiy晶种周围。将复合负极与商用LiFePO4正极和NCM811（LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2）正极组装成软包电池时，其能够提供超过350 Wh·kg−1的能量密度和长循环寿命（>150个循环），并具有较高的能量保留率（>85%）。这项工作中的3D锂金属/石墨烯复合负极为高能量密度锂金属电池的制造提供了有希望的新途径。
QingshuaiXu, Xianfeng Yang, Mumin Rao, Dingchang Lin, Kai Yan, RuiAn Du, Jiantie Xu,Yuegang Zhang, Daiqi Ye, Shihe Yang, Guangmin Zhou, Yingying Lu, Yongcai Qiu.High energy density lithium metal batteries enabled by a porous graphene/MgF2framework. Energy Storage Materials 2019.
DOI: 10.1016/j.ensm.2019.12.028
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2405829719311067
