诺奖得主Nature Catal.,崔屹Nature Nanotech.丨顶刊日报20200129
纳米人 纳米人 2020-01-31
1. Nature: 亚太赫兹产生的反铁磁磁振子的自旋电流

与铁磁体相比,反铁磁体中的自旋动力学具有更短的时间尺度,为超快器件的潜在应用提供了新颖的性能。然而,重金属中通过反铁磁共振产生的自旋电流,以及通过逆自旋霍尔效应同时进行电检测尚未得到明确的证明。鉴于此,加州大学河滨分校Jing Shi团队报道了在单轴反铁磁Cr2O3晶体和重金属(β相中的Pt或Ta)的异质结构中的太赫兹自旋泵浦。

 

在0.240太赫兹时,Cr2O3中的反铁磁共振发生在大约2.7特斯拉处,仅激发右右旋的磁振子。在自旋倾斜状态下,由于感应磁矩的进动,在10.5特斯拉处发生了另一个共振。两种共振都会在异质结构中生成纯自旋电流,重金属会在开路电压的峰值或谷值处检测到纯自旋电流。在两种情况下观察到的电压极性的反转清楚地证实了电检测信号的纯自旋电流性质:当将检测器金属从Pt切换到Ta时,将自旋霍尔角的符号反转,当翻转磁场方向时,会反转磁振子的手性。电信号在两个共振点上的温度依赖性表明,自旋电流同时包含相干和不相干的磁振子贡献,这通过测量自旋塞贝克效应和现象学理论得到进一步证实。这些发现揭示了反铁磁体中的磁振子激励的独特特征,以及它们在高频状态下自旋电荷转换中的独特作用。


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Spin current from sub-terahertz-generatedantiferromagnetic magnons,Nature, 2020

https://www.nature.com/articles/s41586-020-1950-4

 

2. Nature Catalysis:改造酶催化,赋予新活力!

在大自然中,酶催化化学转化表现出惊人的能力,以使生物系统能够在复杂的环境中维持生存。大自然的酶既能实现光合作用,又能固氮,无论是水分解还是脂肪族碳组装,都是催化领域的佼佼者。然而,生物界的酶的功能并不是以人类需求而发展和精华,无法通过酶催化来合成化学家所期望的许多有价值化学品。这主要是因为:(1)人类期望的部分化学品对生物系统无用;(2)所需的试剂不存在或者不能稳定存在于大自然中;(3)所需的反应条件无法实现。

 

 

有鉴于此,诺贝尔化学奖得主Frances H. Arnold综述了如何从大自然的入手,来设计新的酶,以赋予其适用于人类合成化学所需要的新的催化活性。文章指出,为了将大自然的酶催化的强大能力嫁接到人类合成化学,以满足日益增长的能源和资源需求,化学家和生物学家已开始将人类发明的化学方法引入酶中,以期望赋予酶催化新的活性。然而,我们对酶如何在原子水平上起作用,序列如何在大分子设计中编码催化功能的理解有限,目前我们只需对酶进行改造,以使其与非天然试剂在新的环境中一起发挥作用,即可赋予酶新的催化活性。例如,通过引入不同的金属中心或在活性位点改变一些氨基酸;然后通过强大的分子生物学工具(例如定向进化)就可以调整和多样化这些新功能,从而将自然界生物合成机制的强大之处带入人工化学合成。


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Kai Chen, Frances H. Arnold. Engineering newcatalytic activities in enzymes. Nature Catalysis 2020.

DOI:10.1038/s41929-019-0385-5

https://www.nature.com/articles/s41929-019-0385-5

 

3. Nature Nanotech.:发现液态和固态硫具有不同的面容量

锂硫电池由于其较高的理论比能量和较低的成本而被视为下一代锂电池。元素态硫S8的熔点为 115°C,室温下一般以固态形式存在。而近期有研究指出,在电化学电池中,元素硫能够在过冷条件下保持液态。有鉴于此,斯坦福大学崔屹教授课题组通过原位研究,考察了液态硫可能对锂硫电池产生的影响。通过进行电化学生成硫的原位研究,研究人员发现在相同的充电时间段内,液体(过冷)和固体单质硫的面容量具有极大差异。为了控制硫的物理状态,研究人员探索了硫在二维层状材料上的生长。研究发现,当二维层状材料较厚时,表面形成液态硫,边缘生成固态硫。DFT计算表明,这是因为S8和MoS2基底之间的结合力只有0.64 eV,这种弱的结合力赋予界面不可润湿性,使得异相成核受到阻碍,从而确保硫在过冷情况下的液态。当施加电压时,MoS2边缘处具有更高的电场强度,降低了异质成核阻碍,促进了元素硫的产生和局部硫的过饱和,从而驱动硫从边缘润湿和结晶。而当二维层状材料较薄时,譬如单层状态下,无论是边缘还是表面都只会生产液态硫,这可能是因为单层厚度不足以支撑成核的发生。这项研究系统研究了二维材料上不同物理状态的硫的生长行为,并研究了硫的物理状态与面容量的关系,为锂硫电池的设计开发提供了新的认知。

 

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Ankun Yang, Guangmin Zhou, Xian Kong, RafaelA. Vilá, Allen Pei, Yecun Wu, Xiaoyun Yu, Xueli Zheng, Chun-Lan Wu, Bofei Liu,Hao Chen, Yan Xu, Di Chen, Yanxi Li, Sirine Fakra, Harold Y. Hwang, Jian Qin,Steven Chu & Yi Cui, Electrochemical generation of liquid and solid sulfuron two-dimensional layered materials with distinct areal capacities, Nature Nanotechnology,2020.

DOI: 10.1038/s41565-019-0624-6

https://www.nature.com/articles/s41565-019-0624-6

 

4. JACS: 溶液辅助法制备!高迁移率柔性氧硒化物薄膜晶体管

二维(2D)半导体因其固有的柔韧性和高电性能而在柔性电子学中具有广阔的前景。然而,缺乏高迁移率的二维半导体薄膜的易合成方法和简便的器件制造方法仍然阻碍了其实际应用。鉴于此,北京大学的彭海琳南开大学Jinxiong Wu团队开发了一种合成高迁移率半导体氧化硒(Bi2O2Se)薄膜的简便,快速且可扩展的溶液辅助方法。

 

这是通过Bi(NO3)35H2O前体溶液的硒化和分解来合成高迁移率Bi2O2Se薄膜。只需通过改变前驱体溶液的旋转速度,就可以将Bi2O2Se薄膜的厚度精确地控制到很少的原子层。合成后的Bi2O2Se薄膜在室温下表现出约74 cm2 V-1 s-1的高霍尔迁移率,这远远优于其他2D薄膜半导体,例如过渡金属二卤化物(TMDC)。值得注意的是,在平坦和弯曲的基底上重复进行电气测量后,柔性的顶部栅极Bi2O2Se晶体管显示出优异的电气稳定性。此外,在白云母基板上的Bi2O2Se晶体管器件可以轻松转移到柔性聚氯乙烯(PVC)基底上。高迁移率薄膜半导体的集成,出色的稳定性以及易于转移到柔性基底上的优势使得Bi2O2Se成为未来柔性电子产品的竞争者。


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High-mobility flexible oxyselenide thin-filmtransistors prepared by solution-assisted method. J. Am. Chem. Soc. 2020

https://doi.org/10.1021/jacs.9b11668

 

5. AM:稳定高效的无甲胺钙钛矿太阳能电池

混合有机-无机金属卤化物钙钛矿太阳能电池(PSCs)受到了广泛的关注,这是由于其能量转换效率(PCE)在过去几年中从3.8%迅速发展到25%以上。然而,甲胺(MA)阳离子的热稳定性差会导致钙钛矿膜的降解,对器件的长期稳定性造成威胁。近日,瑞士洛桑联邦理工学院Yi ZhangMohammad KhajaNazeeruddin天津大学冯亚青等人报道了一种独特的方法,在双阳离子(Cs,甲脒)钙钛矿前驱体中引入氯化铯(CsCl)可制备无MA的高度相稳定的钙钛矿薄膜。

 

由于溴离子的带隙不是最优的,所以溴离子的数量受到了制约,从而提高了能量转换效率。因此,无MA钙钛矿太阳能电池表现出优异的长期稳定性和20.50%的PCE,这是目前报道的无MA钙钛矿太阳能电池的最佳结果之一。此外,经过1000 h的老化研究,未封装的器件保留了80%的原始效率。这些结果为同时提高太阳能电池的稳定性和性能提供了一种可行的方法,为太阳能电池的商业化铺平了道路。


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Xiao‐Xin Gao, Wen Luo, Yi Zhang,Ruiyuan Hu, Bao Zhang, Andreas Züttel, Yaqing Feng, MohammadKhaja Nazeeruddin. Stable and High‐EfficiencyMethylammonium‐Free Perovskite Solar Cells. AdvancedMaterials. 2020

DOI: 10.1002/adma.201905502

https://doi.org/10.1002/adma.201905502

 

6. AFM:主动可重构三稳态的方形扭曲折纸

折纸结构在超材料到机器人的许多领域都提供了有价值的应用。为了获得独特的可重构特征,目前已经研究了折纸结构的多稳态特性。为了实现这一目标,北京理工大学宋维力、陈浩森和方岱宁等人使用经典的方形扭曲折纸配置展示了一种不寻常的聚合物三稳态折纸结构。

 

通过对材料性质和异质聚合物结构几何参数的控制,基于结构势能的变化,建立了一种在方形扭转折纸中定制多稳态构型的设计原理。在热触发下,可变形结构的刚度显著降低,从而导致结构自由度的增加,允许通过释放弹性扭曲铰链中预存的能量进行自展开。作者利用这些独特特性和设计原则,设计并组装了具有五种不同工作模式的频率可重构折纸天线的原型和一个可编程的多输入多输出通信系统,旨在大幅度提高信道容量和通信可靠性。这些发现和结果为推进变形系统中的主动折纸结构和装置提供了一种设计原则和策略。


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Li‐Chen Wang, Wei‐Li Song, Ya‐Jing Zhang,Mei‐Jun Qu, Zeang Zhao, Mingji Chen, Yazheng Yang, Haosen Chen, Daining Fang.Active Reconfigurable Tristable Square‐Twist Origami. Advanced FunctionalMaterials. 2020

DOI: 10.1002/adfm.201909087

https://doi.org/10.1002/adfm.201909087

 

7. Theranostics:基于AIE分子和半导体聚合物的纳米鸡尾酒策略用于光学诊疗

基于半导体聚合物(SPs)的双重光热疗法(PTT)具有较高的光热转换效率,因此其治疗效果也优于单一PTT模式。然而,大多数的双重PTT需要使用两个激光器来产生热量,这也给实验操作带来了不便和限制。中国地质大学娄筱叮教授构建了一种可以被单一808nm激光激活的、具有成像指导的双重光热性能的纳米鸡尾酒材料(DTPR),并将其用于优化癌症治疗。

 

实验采用马来酰亚胺端基两亲性聚合物(DSPE-PEG2000-Mal, D)对AIE分子 (TPA-BDTO, T)和SPs(PDPPP, P)进行共包封,然后通过点击反应将靶向配体(RGD, R)与其偶联,构建了双重PTT纳米鸡尾酒材(DTPR)。结果表明,当DTPR被808 nm激光照射后,它会通过T与P之间的荧光共振能量转移(FRET)将T的近红外荧光部分转化为热能,并与光热材料P本身产生的热能进行耦合,实现成像指导的双重PTT。该DTPR的的双重PTT的光热转换效率可达60.3%,远远高于单一PTT的31.5%,因此其在808 nm激光照射下也具有更好的体内外光热治疗效果。


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Zi Long, Jun Dai, Xiaoding Lou. et al. Nanococktail Based on AIEgensand Semiconducting Polymers: A Single Laser Excited Image-GuidedDual Photothermal Therapy. Theranostics. 2020

DOI: 10.7150/thno.41317

https://www.thno.org/v10p2260.htm

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