1. Chem. Rev.综述：单原子位点催化剂的化学合成

以可控的方式操纵金属原子来合成具有理想结构和性能的材料是化学合成的圣杯。单原子位点催化剂(SASC)的出现表明科研人员正在朝着这个目标迈进。由于其最大的原子利用效率和独特的结构和性能，SASC引起了广泛的研究关注和兴趣。但SASC科学研究和实际应用的前提是在合适的载体上制备高活性、稳定的金属单原子。在此，清华大学李亚栋院士与王定胜副教授等人综述了近年来合成SASC的各种合成策略。

本文要点：

1）首先科研人员着重介绍了近年来国内外在SASC化学合成方面的研究进展，总结了各种SASC的合成策略，并通过具体的合成实例，重点介绍了如何在合成和反应过程中稳定单金属原子的迁移和聚集。

2）此外，还举例说明了SASC的合成过程，如退火温度、配位点设计、载体选择等，是如何影响SASC的原子结构和稳定性以及催化性能的。作者指出，在单原子体系中，即使具有相同的中心金属原子，这些单原子位点催化剂通常也表现出不同的催化性能。因此，在原子尺度上精确设计和可变调节SASC中活性位点的配位数和局部原子结构，以实现其优异的活性，是一个非常重要和具有挑战性的研究领域。

3）最后，提出了SASC合成技术的发展方向，并展望了SASC科学研究和实际应用的前景与挑战。开发高活性、高选择性、高稳定性的催化剂一直是工业催化的关键任务和最终目标。由于SASC优异的催化活性和潜在的成本优势，应更加关注其工业应用的挑战：（1）探索并实现非均相反应，以取代传统的均相反应；2）提高SASC的稳定性，特别是在高金属负载或高反应温度下，以满足工业需求；（3）解决多相催化中催化剂碳沉积和金属活性位点中毒等问题；（4）筛选出适合工业应用的单原子催化系统，开发具有大规模应用前景的生产技术；（5）加快单原子催化的工业化应用，推动SASC在各个研究领域的广泛应用，尽快造福社会。

ShufangJi, et al. Chemical Synthesis of Single Atomic Site Catalysts. Chem. Rev. 2020.

DOI:10.1021/acs.chemrev.9b00818

https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.9b00818

2. Nature Commun.：均匀能量分布的准2D钙钛矿太阳能电池

低维度（准2D）钙钛矿材料因其出色的环境稳定性而广泛用于钙钛矿太阳能电池。但是，它们的器件性能仍然远远落后于传统的3D钙钛矿，特别是高开路电压（V_oc）损耗。南开大学袁明鉴等人构想出一种通过利用材料结构和结晶动力学调节来实现均匀能量分布的协同方法。

本文要点：

1）借助密度泛函理论（DFT）模拟，制备了具有整体较平坦的能带结构的间（氨基甲基）哌啶（MAMP）准二维钙钛矿薄膜。此外，通过仔细调节结晶动力学可实现具有均匀能量分布的MAMP膜。相应薄膜的能量色散比对照正丁基铵（BA）薄膜小得多。电气特性证实，均匀的能量分布降低了缺陷密度并减少了薄膜的能量紊乱。

2）然后，将均匀能量分布与设备性能之间的关系相关联。V_loss的物理来源已通过各种电气分析和太阳能电池电容模拟器（SCAPS）仿真进行了彻底研究。由于减少了非辐射复合和能量紊乱，从而实现了最小的V_loss，这是由均匀的能量分布产生的。该器件具有16.53％的出色效率，并具有1.21 V的高V_oc。此外，由于具有更理想的垂直相位对准，与传统的热旋涂薄膜相比，该器件具有明显改善的稳定性，存储1000 h后，可保持近初始PCE的90％。

He,T., Li, S., Jiang, Y. et al. Reduced-dimensional perovskite photovoltaics withhomogeneous energy landscape. Nat. Commun. 11, 1672 (2020).

https://doi.org/10.1038/s41467-020-15451-1

3. Matter综述：用于高效有机合成的二维光催化剂的表面缺陷

利用经济、清洁的太阳能进行光催化有机合成，可以显著降低化石能源消耗和环境污染，但仍存在转化率低、选择性差的问题。通过引入空位，功能改性，结构杂化和结构畸变等表面缺陷工程设计高效的二维（2D）光催化剂是提高转化效率和相关光催化反应选择性的有效策略。

近日，中科大谢毅院士，张晓东教授等人综述了近年来表面缺陷工程在二维光催化剂有机合成中的作用。详细介绍了一系列选择性有机反应和CO₂转化为有价值的有机化合物及其相应的机理，阐明了引入的缺陷与二维光催化剂光催化性能之间的关系。最后，作者提出了通过表面缺陷工程设计有机合成高效二维光催化剂的难题和挑战以及可能的解决方案。

文章要点：

1）作者以二维半导体基光催化剂为例，综述了空位、功能修饰、杂化结构和结构畸变四种表面缺陷工程策略。这些引入的缺陷对光催化有机反应具有积极的作用，如扩大光吸收范围，促进电子-空穴的分离和传输，调节光致激子过程，促进气体吸附和活化过程，这些都是光催化过程中的关键步骤。

2）在光催化有机反应方面，作者综述了醇转化为醛、硫醚转化为亚砜、胺转化为亚胺、CO₂转化为甲醇、甲烷和碳酸二甲酯等一系列受缺陷工程策略影响较大的光催化有机反应。同时，详细阐述了不同反应的相应机理，以便更好地理解整个光催化过程。

3）尽管先进的缺陷二维光催化剂取得了这些成功，但仍有许多困难和挑战需要解决。例如，在某些条件下，缺陷可能在光催化过程中作为电子-空穴对的可能复合中心。因此，准确了解缺陷在不同催化剂中的作用是极其重要的。通过借助ESR、X射线光电子能谱和STEM等有效表征技术，已经对二维光催化剂中的各种表面缺陷进行研究，并发现了它们在改善光催化活性中的关键作用。然而，现有的表征技术只能证明缺陷的存在，很难阐明各种缺陷的种类和浓度以及它们对应的局部原子环境。

从这个意义上讲，缺陷的精确表征和在催化过程中其功能的深刻阐明仍然具有挑战性。此外，基于理论计算的模拟模型并不能反映催化剂的真实结构。因此，先进的技术，特别是原位观察，应该发展到评估光催化过程中的活性位点和催化机理，这对于设计有缺陷的结构，甚至在总体上促进材料科学具有重要的价值。最后，通过宏观调整均值来调整微观结构以获得特定的单形仍然是一个挑战。引入缺陷的位置，浓度和类型都取决于大量的外部条件和材料的固有特性，这将直接决定光催化性能。因此，开发更先进的表征技术对于精确设计二维材料中的缺陷结构至关重要，这有助于减少催化过程中的负面影响，如缺陷作为电子-空穴对的复合中心。

4）作者认为借助高效的2D光催化剂，通过温和条件下的光催化有机反应有望代替传统高温高压下且具有巨大能耗和环境污染的工业有机合成。作者相信未来，高效的2D光催化材料将被广泛开发和设计用于有机合成中的反应。

XianshunSun, Xiaodong Zhang, Yi Xie, Surface Defects in Two-Dimensional Photocatalystsfor Efficient Organic Synthesis, Matter, 2020

DOI：10.1016/j.matt.2020.02.006

https://doi.org/10.1016/j.matt.2020.02.006

4. JACS: 位点调控超离子电导Li_xScCl_3+x卤化物电解质助力高性能全固态锂电池

开发具有高能量密度优势的全固态锂电池需要设计兼具高离子电导率、高机械强度和高电化学稳定性的固态电解质。近日，加拿大西安大略大学孙学良与美国马里兰大学Yifei Mo等利用新型材料设计原理制备了一系列基于立方密堆积阴离子超晶格结构的Li_xScCl_3+x卤化物固态电解质。

本文要点：

1) 这种Li_xScCl_3+x（x=2.5/3/3.5/4）卤化物电解质在室温下的离子电导率高达3×10^-3S/cm。由于原材料中LiCl和ScCl₃的共晶温度较低，因此该类卤化物固态电解质可以利用共熔策略进行合成，制备方法简单且能耗较低。在不同Li含量的材料中都可以观察到想要的立方密堆积阴离子超晶格结构和晶格取向，这是电解质具备高离子电导率的结构基础。

2) 研究人员进一步对x数值对电解质晶体结构和Li⁺扩散能力的影响进行了详细探究。结果表明，随着x数值的增大，材料主体晶格中Li⁺含量增加（载流子数目增加），空位浓度下降，Sc³⁺的阻塞效应更小，这就使得整体离子电导率得到显著提高。因此，在制备过程中控制前驱体中LiCl和ScCl₃的共熔比例即可精准调控所获固态电解质的离子电导率。

3) 研究人员将Li_xScCl_3+x电解质应用在全固态锂电池中对其电化学性能进行了测试。Li₃ScCl₆电解质在0.9-4.3V（相对于Li⁺/Li）的电压区间内能够保持电化学稳定，在对称电池中能够保持长达2500小时的沉积-剥离循环，而且对于LiCoO₂正极也具有很好的兼容性。LiCoO₂/Li₃ScCl₆/In全固态锂电池的可逆容量高达104.5mAh/g且能够保持160周的稳定循环。

该工作提出的利用占据位点进行离子电导率调控的策略为发展高性能全固态锂电池提供了新的思路。

JianwenLiang et al, Site-Occupation-Tuned Superionic Li_xScCl_3+x HalideSolid Electrolytes for All-Solid-State Batteries, JACS, 2020

DOI: 10.1021/jacs.0c00134

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c00134

5. JACS: 主链极性对聚合物电解质中离子团聚和电导率的影响

通常人们对于聚合物电解质的理解是增加聚合物的介电常数能够减少聚合物中离子团聚并因此提高离子电导率。而在近日，美国加州大学圣巴巴拉分校的Glenn H. Fredrickson和Rachel A. Segalman发现在很多存在金属-配体相互作用的聚合物电解质中，离子电导率和离子团聚程度并没有太大关系，而是取决于聚合物主链的极性程度。

本文要点：

1) 研究人员发现，如果一种聚合物电解质中存在着大范围的金属-配体相互作用并且其介电性质可被调控的话那么其离子团聚程度与电导率是否变化并不挂钩。这一类聚合物电解质包括溶有Li、Cu²⁺和Zn²+的醚类聚合物、丁二烯类聚合物以及接枝有咪唑侧链的硅氧烷主链聚合物。

2) 研究人员利用X射线散射、电子顺磁共振（主要是Cu²⁺对应聚合物电解质）等手段与基于聚合物场理论的模拟相结合对这些电解质中离子团聚性质进行了研究。与极性较大的醚类聚合物相比，极性较小的丁二烯类聚合物和硅氧烷类聚合物在X射线散射中表现出较强的离子聚集性。进一步利用玻璃化转变温度进行离子电导率的归一化后发现离子电导并不与团聚程度相关。模拟计算的结果发现聚合物主链的极性对聚合物的微观结构和团聚程度有显著影响但是却对离子渗流没什么影响。无论离子团聚程度如何，聚合物主链的离子电导率都是相似的。

3) 该结果表明应该通过调控玻璃化转变温度来进行低离子电导聚合物的改性而不是通过配体选择来控制离子-聚合物相互作用动力学。

NicoleS. Schauser et al, The Role of Backbone Polarity on Aggregation and Conductionof Ions in Polymer Electrolytes, JACS, 2020

DOI: 10.1021/jacs.0c00587

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c00587

6. Angew：通过激光光解快速制备层状多孔金属-有机骨架

层状多孔金属有机骨架(HPMOFs)在保持微孔率优势的同时，还能通过介孔作用促进传质过程。这一独特的特性使得HPMOFs在多个领域具有巨大的应用潜力。近日，德州农工大学周宏才等人报道了一种可控的光解除连接体，可以在微孔MOF中以数十毫秒的速度创建介孔。

文章要点：

1）研究人员设计了一种通过激光光解产生分级多孔MOF的通用而有效的策略。与已报道的水解、热解和臭氧分解等连接体稳定策略相比，激光光解在空间分辨率、制造速度、功耗和成本方面具有优势。

2）研究人员发现混合连接体MOF在激光光解后仍能保持结构的完整性。这种方法有望设计出层次化的MOF结构，并产生复杂的MOF模式，用于级联反应和识别。

Wang,K., et al, Rapid Generation of Hierarchically Porous Metal–Organic Frameworks throughLaser Photolysis. Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI：10.1002/anie.202003636

https://doi.org/10.1002/anie.202003636

7. AM综述：面向器件应用的MXene印刷和图案涂层

作为2D纳米材料家族中蓬勃发展的成员，MXenes，即过渡金属碳化物、氮化物和碳氮化物，表现出出色的电化学、电子、光学和机械性能。与其他2D材料相比，MXenes具有一组独特的属性，例如高金属导电性、出色的分散质量、负表面电荷和亲水性，使其特别适合用作印刷应用的油墨。印刷和预/后图案涂布方法代表了基于MXene器件的一系列简单、经济高效、通用且环保的制造技术。基于此，阿卜杜拉国王科技大学Husam N.Alshareef等人综述了印刷/涂层方法在改善MXene基器件性能方面的巨大作用，而且还表明了这些方法在实现MXenes新兴应用的巨大潜力。

本文要点：

1）首先讨论了如何将MXenes转换为油墨，主要集中在对打印很重要的问题上，包括MAX的蚀刻以及将MAX蚀刻为MXenes的分层。介绍了MXene油墨的流变性以及如何调整MXene的流变学和形态学特性，如何提高MXene油墨的稳定性及如何适当地对其进行长时间存储。

2）介绍了与MXene有关的各种打印/涂布技术，主要包括喷墨、丝网、转移、直接墨水书写（DIW）、3D打印和图案化涂布方法。而后从储能、电子学、光电子学、传感和驱动等应用领域来讨论了近年来在MXenes打印和图案化涂层方面的研究工作。最后，对这一有趣领域的现状和未来发展方向提出了新的见解。作者指出，迫切需要对油墨和印刷/涂层工艺的优化进行详细的研究。

Yi-ZhouZhang, et al. MXene Printing and Patterned Coating for DeviceApplications. Adv. Mater. 2020, 1908486.

DOI:10.1002/adma.201908486.

https://doi.org/10.1002/adma.201908486

8. AM综述：金属有机框架作为质子导体的多功能平台

金属有机框架（MOF）材料具有高的表面积、丰富的结构可调性和功能性孔表面，可以容纳多种客体分子作为质子载体，并能够系统地调节质子浓度和迁移率，其作为固体电解质在燃料电池中受到了广泛关注。有鉴于此，德克萨斯大学陈邦林与福建师范大学张章静研究员等人综述了MOFs在潮湿环境质子传导、无水大气质子传导、单晶质子传导以及燃料电池用MOF基膜等领域作为质子传导多功能平台的最新进展。

本文要点：

1）首先，研究人员选择了几种具有代表性的MOF作为平台（例如MIL-101、UiO-66、HKUST-1和β-PCMOF-2），并阐述了一些通用或独特的策略以改善其质子传导性能。然后，详细阐述了质子导体在较宽温度范围内工作（尤其是在低于0 °C的温度下工作）的概念和重要性，这些材料在无水环境下表现出典型的质子导电行为。此外，还对质子转移机理和各向异性传导行为的研究进展进行了全面的讨论，并总结了几种有前途的MOFs作为组装燃料电池的质子交换膜。

2）最后阐述了MOF材料在质子导体领域仍存在的机遇和挑战：i）MOF材料的水和热稳定性已经大大提高，但它们的机械强度和可加工性尚未得到充分考虑。ii）烷基链线性聚合物官能化的有机配体可用于制造新型的基于聚MOF的质子导体，以改善其机械性能和加工性能。Iii）在MOF通道内原位制备线性聚合物(如聚苯胺、聚(乙烯醇)、聚(丙烯酸))，不仅可以提供连续的质子传导途径，而且可以提高膜电极的组装性能。iv）对于一些独特的MOF样品，由于其结构的无序或缺陷，对质子转移机制的了解有限，限制了其合理制造。原位实验或先进的表征技术（如准弹性中子散射和固态核磁共振），以及理论计算有望研究其质子传导机制。

YingxiangYe, et al. Metal–OrganicFrameworks as a Versatile Platform for Proton Conductors. Adv. Mater. 2020,1907090.

DOI:10.1002/adma.201907090.

https://doi.org/10.1002/adma.201907090

9. AM综述：用于能源和环境应用的2D材料的纳米级组装

二维（2D）材料的合理设计是实现其在能源和环境领域实际应用的关键。在过去的十年中，二维材料研究取得了长足的发展，但现实应用仍面临许多关键挑战。纳米级组装、对方向和位置顺序的精确控制以及2D层之间的复杂界面对2D材料的持续发展至关重要，特别是对于能量存储、转换和环境修复。有鉴于此，韩国科学技术院Sang Ouk Kim与檀国大学Won Jun Lee等人综述了二维材料纳米级组装的最新进展、现状、未来展望和挑战，特别针对能源和环境应用。

本文要点：

1）从纳米级组装最新研究成果中获得的一个重要认识是，可以从固有的2D几何形状生成大量复杂的结构，这些结构可以分为1D纤维、2D薄膜和3D结构。基于这种新颖的组装机制，研究人员将重点放在2D材料组装的几何尺寸多样性上，这些机制包括来自胶态液晶相的1D纤维，通过界面张力（马兰戈尼效应）产生的2D薄膜以及通过电化学过程产生的3D纳米体系结构。

2）此外，还集中讨论了二维材料纳米级组装在能源和环境中的应用。对复杂界面的精确控制能够保留2D材料的迷人特性，同时避免了麻烦的重新堆叠趋势。具有多样化功能的二维材料的纳米级组装结构为绿色和可持续技术提供了广泛的优势，包括二次电池、超级电容器、催化剂、气体传感器、海水淡化和水净化。

GyoungHwa Jeong, et al. Nanoscale Assembly of 2D Materials for Energy andEnvironmental Applications. Adv. Mater. 2020, 1907006.

DOI:10.1002/adma.201907006

https://doi.org/10.1002/adma.201907006

10. AFM: 用于绿光LED的非极性蓝宝石衬底上氮极性GaN薄膜的石墨烯辅助外延

晶格极性是六方半导体（如GaN）的关键点。不幸的是，到目前为止，Ga极性GaN仅能在石墨烯上实现。近日，吉林大学Yuantao Zhang、北京大学Kaihui Liu、王新强等人报道了分子束外延法在非极性蓝宝石衬底转移石墨烯上制备高质量N极性GaN薄膜。

本文要点：

1）通过原子氮辐射来实现，在石墨烯中形成C-N键，并为GaN提供成核位点，并导致N极性GaN外延。

2）N极性特性通过化学蚀刻和透射电子显微镜测量得到证实。由于InGaN在N极性时的生长温度高于Ga极性，因此在石墨烯辅助的衬底上制造了绿色发光二极管，在该衬底上观察到发射波长较大的红移。

3）这些结果为基于2D材料的III族氮化物薄膜的极性调制开辟了一条新途径，也为在更长波长的发光器件中的潜在应用铺平了道路。

FangLiu, et al. Graphene‐Assisted Epitaxy of NitrogenLattice Polarity GaN Films on Non‐Polar SapphireSubstrates for Green Light Emitting Diodes. AFM 2020.

DOI:10.1002/adfm.202001283

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adfm.202001283