1.Nature Mater.：金属-氧去除用于稳定富锂氧化物中阴离子氧化还原

氧-阴离子氧化还原在LIB的各种氧化物材料中能够提供超过4 V的氧化还原能力(vs. Li/Li⁺)，但氧的氧化几乎普遍与不可逆的局部结构变换，电压滞后和电压衰减相关。目前定性地认为氧的氧化使层状结构不稳定，但对实现结构和可逆阴离子氧化还原材料设计仍不清楚。研究者用氧化还原非活性的Sn取代层状Li₂IrO₃（LIO）中的Ir后，固溶材料Li₂Ir_1-ySn_yO₃（LISO）在充电期间形成M_Li-V_M缺陷，后续循环期间也出现了典型特征-电压滞后。

通过综合研究Li_2-xIr_1-ySn_yO₃模型系统，研究者揭示了这种结构-氧化还原偶合起因于氧化还原过程中约1.8埃金属-氧π键和约1.4埃 O-O二聚体的局部稳定性，其通过配体-金属进行电荷转移在LISO中进行调整。这些氧化的氧物质的形成需要通过在相邻的阳离子位点形成空位而使氧与单个共价键合配位体的脱离，从而驱动阳离子紊乱。这些见解解释了为什么阴离子氧化还原通常与循环过程中的局部结构无序和电压滞后一起发生。

Hong J, Gent W E, Xiao P, et al. Metal–oxygen decoordination stabilizes anion redox in Li-rich oxides.Nature Materials, 2019.

DOI: 10.1038/s41563-018-0276-1

https://www.nature.com/articles/s41563-018-0276-1

2.Nature Commun.：阳离子无序氧化物中隐藏的结构和化学有序控制锂传输

在锂电正极材料中，晶体结构限定了间隙位点的维度和连通性，从而确定了锂离子扩散动力学。在大多数有序排列的常规正极材料中，衍射中看到的结构决定了锂离子扩散途径。但Gerbrand Ceder课题组最近发现的一类高容量富锂岩石材料中并非如此。隐藏在衍射中的阳离子短程有序不仅在这些长程无序材料中普遍存在，而且能够完全控制锂离子传输的局部和宏观环境。该发现确定了以前被忽视的关键特性，并为设计阳离子无序正极材料提供了指导。

该研究比较了两个阳离子无序富锂岩盐材料DRX，Li_1.2Mn_0.4Ti_0.4O₂（LMTO）和Li_1.2Mn_0.4Zr_0.4O₂（LMZO）。基于它们的化学相似性，预测应该具有相当的电化学性质。如果有区别的话，Zr⁴⁺较大的离子半径应该导致LMZO的较大晶格参数，这通常被认为对Li迁移率是有益的。

但与预期相反，研究者观察到LMTO的性能明显优于LMZO。研究人员通过电子衍射、中子对分布函数测量和聚类扩展-蒙特卡罗模拟，揭示LMTO和LMZO的性能差异是由于不同的阳离子SRO，它能够控制Li迁移通道的数量和连通性。将该分析结果扩展到其他TM组合，进一步确定了SRO和Li运输之间关系的一般规则。

Ji H, Urban A, Kitchaev D A, et al. Hiddenstructural and chemical order controls lithium transport in cation-disordered oxides for rechargeable batteries. Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-08490-w

https://www.nature.com/articles/s41467-019-08490-w

3. Sci. Adv.：新容忍因子！用于预测钙钛矿的稳定性新策略

预测钙钛矿结构的稳定性仍然是发现用于包括光伏和电催化剂在内的许多应用的新功能材料的长期挑战。科罗拉多大学波尔得分校开发了一种准确的，物理上可解释的和一维的新容忍因子，它可以正确地预测92％的化合物为钙钛矿或非钙钛矿，用于576 ABX₃材料的实验数据集（X = O^2-，F^-，Cl^-，Br^-，I^-）使用基于SISSO的新型数据分析方法。新容忍因子在实现准确预测1034个单钙钛矿和双钙钛矿（91％准确度）的训练集之外推广，并用于鉴定23314个新的双钙钛矿（A₂BB'X₆）。

Bartel C J, Sutton C, Goldsmith B R, et al. New tolerance factor topredict the stability of perovskite oxides and halides. Science Advances, 2019.

DOI: 10.1126/sciadv.aav0693.

http://advances.sciencemag.org/content/5/2/eaav0693

4. Angew.：CoP掺杂的MOF基电催化剂用于析氢反应

尽管基于具有阳离子/阴离子掺杂的过渡金属磷化物（TMP）的电催化剂已经被广泛研究用于析氢反应（HER），但由于掺杂剂的随机分散，其性能增强的原因仍是不清楚。加州大学殷亚东和武汉大学Shengli Chen、Wei Luo团队报道了可控的部分磷化策略以在Co基MOF内产生CoP物质。

DFT计算和实验结果表明，从CoP到Co-MOF通过N-P/N-Co键的电子转移可以导致H₂O（ΔG_H2O*）和氢（ΔG_H*）的最佳吸附能。在1 M磷酸盐缓冲溶液（PBS，pH =7.0）中10 mA cm^-2电流密度下，Co-MOF的独特多孔结构显著地提升HER性能，其电位为49 mV。优异的催化性能几乎超过了所有基于TMP和非贵金属电催化剂的记录。此外，CoP/Co-MOF还在0.5 M H₂SO₄和1 M KOH中显示出类Pt性能，在10mA cm^-2的电流密度下过电位分别为27和34 mV。

Liu T, Li P, Yao N, et al. CoP‐Doped MOF‐Based Electrocatalyst for pH‐Universal Hydrogen Evolution Reaction. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201901409

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201901409

5. 北京大学AFM：CsPbBr₃簇钝化钙钛矿晶界，提高器件的性能

Qing Zhao等人首先研究了电场和光照对CsFAMA三元钙钛矿相分离的协同作用。并采用CsPbBr₃ 簇钝化结构的CsFAMA钙钛矿，其中CsPbBr₃  簇位于CsFAMA晶粒的表面/界面处。通过将CsPbBr₃ 胶体溶液引入CsFAMA前体来实现该结构。研究发现，CsPbBr₃ 钝化极大地抑制了CsFAMA钙钛矿中的相分离。由于降低的缺陷态密度，所得钝化的CsFAMA还表现出更长的光致发光寿命。组装的器件获得20.6％效率和1.195 V开路电压。并且在25 °C（65 °C）超过500小时（100小时）连续照射下，在最大功率下保持90％的初始性能。该器件是基于Spiro-OMeTAD的CsFAMA太阳能电池中最稳定的输出。

ZhouW, Chen S, Zhao Y, et al. Constructing CsPbBr₃ Cluster Passivated‐Triple Cation Perovskite for Highly Efficient and Operationally Stable Solar Cells. Advanced Functional Materials,2019.

DOI: 10.1002/adfm.201809180

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adfm.201809180

6. 福建物构所AEM：4-氟苯基乙基碘化铵助力稳定钙钛矿太阳能电池

Peng Gao等人首次引入氟化芳香阳离子，2-（4-氟苯基）乙基碘化铵（FPEAI），在3D钙钛矿薄膜上原位生长低维钙钛矿层。得到的（p-FC₆H₄C₂H₄NH₃）₂[PbI₄]钙钛矿覆盖层起到保护作用，使得3D钙钛矿免受潮湿。同时，薄层促进界面处的电荷转移，从而减少非辐射复合途径。制备的器件实现了20.54％的高效率，水稳定性得到大大提升。

Zhou Q, Liang L, Hu J, et al. High‐Performance Perovskite Solar Cells with Enhanced Environmental Stability Based on a (p-FC₆H₄C₂H₄NH₃)₂[PbI₄] Capping Layer. Advanced Functional Materials,2019.

DOI: 10.1002/aenm.201802595

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/aenm.201802595

7.ESM：高比能锂离子电池复合颗粒之间的接触应力模型

相比其他高容量负极材料，Si负极具有最高的重量比容量、体积比容量、相当低的放电电势和丰富的储量。Si和Si基负极在电池工业中备受关注，其中Si-C核壳结构纳米粒子是最有希望实现锂离子电池超高容量的候选。然而，大多数的Si基负极材料在快速充电过程中都会面临着严重的性能衰降。因此，模拟负极颗粒的机械应力和变形，对于了解硅碳负极的机理具有重要的基础和现实意义。在本文中，研究人员建立了计算和理论两种模型来描述Si-C颗粒内部、颗粒之间的应力分布和接触行为。研究人员进一步分析了核壳结构与充电速率之间的依赖行为。

Gao X, et al. Modeling of Contact Stress Among Compound Particles in High Energy Lithium-ion Battery. Energy StorageMaterials, 2019.

DOI: 10.1016/j.ensm.2019.02.007

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2405829719300108?dgcid=rss_sd_all

8.崔光磊JMCA：精准设计的聚（碳酸亚乙烯酯-丙烯腈）共聚物电解质实现5 V锂离子电池

尽管商品化LiNi_0.5Mn_1.5O₄正极材料具有工作电压高、倍率性能优异等引人注目的特质，但其在超过4.5 V的高电压下与液态碳酸酯电解液之间严重的副反应会造成严重的容量衰减。在本文中，青岛能源所的崔光磊研究员团队将丙烯腈与碳酸亚乙烯酯进行精准调控共聚设计了聚（碳酸亚乙烯酯-丙烯腈）凝胶聚合物电解质（PVN-GPE）。

这种精确设计的PVN-GPE电解质与LiNi_0.5Mn_1.5O₄正极表现出良好的相容性，成功地解决了上述副反应问题。LNMO/石墨全电池在PVN-GPE电解质中的循环稳定性（200周后的容量保持率为93.2%）明显优于传统液态碳酸酯电解液。值得注意的是，碳酸亚乙烯酯的引入使得聚合物电解质对于金属锂负极具有良好的界面相容性，从而能够抑制LNMO/Li全电池中锂枝晶的生长。

Wang P, et al. A delicately-designed poly(vinylene carbonate-acrylonitrile) copolymer electrolyte enables 5 Vlithium batteries. Journal of Materials Chemistry A, 2019.

DOI: 10.1039/C9TA00204A

https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2019/TA/C9TA00204A#!divAbstract