1. Nature：超快旋转激光器

激光有着广泛的应用和作为模型系统的作用。在激光操作中引入新概念有可能会带来新的应用和见解。使用自旋和电子电荷的自旋电子学已经促进自旋激光器的发展。近日，波鸿鲁尔大学Markus Lindemann和Nils C. Gerhardt通过实验证明，在普通半导体激光器中的载流子自旋和光偏振之间的耦合可以使室温调制频率高于200千兆赫，超过最好的传统半导体激光器近一个数量级。令人惊讶的是，研究人员所得到的自旋激光器的这种超快操作依赖于短的载流子自旋弛豫时间和大的折射率各向异性，这两者通常被认为在自旋电子学和常规激光器中是有害的。该结果克服了传统直接调制激光器的速度限制，为下一代低能耗超快速光通信提供了前景。

Lindemann, M. et al. Ultrafast spin-lasers.Nature, 2019.

DOI: 10.1038/s41586-019-1073-y

https://www.nature.com/articles/s41586-019-1073-y.pdf

2. Science：电子-核的量子界面

量子对象集合的相干激发支撑着量子多体现象，并提供了实现存储量子信息的存储器的机会。到目前为止，自旋量子位和这样的整体之间的确定性和连贯的界面仍然是难以捉摸的。剑桥大学D. A. Gangloff和 G. Éthier-Majcher等人首先使用电子将半导体量子点的介观核自旋系冷却到核边带分辨区域。然后，实现了一种全光学方法来研究单个量子化的电子-核自旋跃迁。最后，进行了单个集体核自旋激发-自旋波的相干光学旋转。这些结果构成了每个量子点自旋量子位的专用存储器的构建块，并为孤立的多体系统的量子态工程提供了固态平台。

D. A.Gangloff, G. Éthier-Majcher1, C. Lang, E. V. Denning, J. H. Bodey, D. M.Jackson, E. Clarke, M. Hugues, C. Le Gall, M. Atatüre. Quantum interface of an electron and a nuclear ensemble. Science,2019. 

DOI:10.1126/science.aaw2906

http://science.sciencemag.org/content/364/6435/62

3. JACS：三嗪功能化多孔COFs光催化烯烃E-Z异构

可见光介导的光催化有机转换因有希望取代热反应而引起广泛关注。尽管已经发展了昂贵的金属/有机染料基均相催化剂，但是由于其中毒现象和不可重复使用使得其不适合大规模生产。近日，印度CSIR国家化学实验室Ekambaram Balaraman及印度科学教育研究所Rahul Banerjee等多团队合作，合成了三嗪和酮官能化无金属基共价有机框架用作异相催化剂。实验发现，该催化剂能高效吸收可见光。将该催化剂用于光催化，在蓝色LEDs下通过一个能量传递过程能高效的将trans-二苯基乙烯转换为cis-二苯基乙烯。

MohitoshBhadra, Ekambaram Balaraman*, Rahul Banerjee,* et al. A Triazine Functionalized Porous Covalent Organic Framework forPhoto-organocatalytic E-Z Isomerization of Olefins. Journal of the American Chemical Society, 2019.

DOI:10.1021/jacs.9b01891

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.9b01891

4. JACS：Pt负载Ga掺杂的TiO₂-SiO₂光催化CH₄无氧偶联

光驱动CH₄无氧偶联(NOCM)是清洁氢和碳氢化合物生产潜在的替代方法。近日，华东理工大学Jinlong Zhang及Lingzhi Wang等多团队合作，合成了Pt团簇负载的Ga掺杂的多级多孔TiO₂-SiO₂微阵列光催化剂用于NOCM。实验发现，该催化剂高效催化CH₄偶联，速率达3.48 µmolg^-1h^-1，C₂H₆选择性达90%，是纯的TiO₂-SiO₂微阵列活性的13倍；光照32h，产H₂量达36 µmolg^-1，CH₄转化率28%。进一步实验和理论计算表明，Ga取代氧空穴旁边五配位Ti，稳定了捕获单电子的氧空穴，减少了电子从氧空穴到Pt的转移，使得生成大量的阳离子Pt。阳离子Pt和富电子金属态Pt形成正负离子活性对，能更有效地使C-H键断裂。

Shiqun Wu, Lingzhi Wang,* Jinlong Zhang*, et al. Ga-doped and Pt-loaded Porous TiO₂-SiO₂ for Photocatalytic Nonoxidative Coupling of Methane.  Journalof the American Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.8b13858

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.8b13858

5. JACS：质体醌类似物和非血红素铁催化剂光驱动水氧化

近日，韩国梨花女子大学Shunichi Fukuzumi及Wonwoo Nam等多团队合作，光照水、对苯醌衍生物（X-Q，质体醌类似物）和非血红素铁催化剂[(N4Py)Fe^II]²⁺乙腈溶液，得到了O₂和等摩尔量的X-QH₂。在光驱动水氧化的过程中，[(N4Py)Fe^II]²⁺被激发态的X-Q氧化为[(N4Py)Fe^IV]²⁺，且[(N4Py)Fe^IV]²⁺在水氧化循环过程中的浓度保持不变。[(N4Py)Fe^IV]²⁺进一步被激发态的X-Q氧化为[(N4Py)Fe^V]³⁺，该物种被认为可影响水氧化。作者进一步采用瞬态吸收和EPR等多种光谱技术检测中间体，明确了光催化机理。该工作首次报道了使用X-Q作为质体醌类似物光催化水氧化，类似于光系统II (PSII)功能模型。

Young HyunHong, Wonwoo Nam,* Shunichi Fukuzumi,* et al. Photodriven Oxidation of Water by Plastoquinone Analogs with a Nonheme Iron Catalyst.  Journal of the American Chemical Society,2019

DOI:10.1021/jacs.9b02517

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.9b02517

6. JACS：双模式荧光/磁共振造影剂用于细胞凋亡成像

实时监测细胞凋亡可以为评价肿瘤治疗效果和筛选临床前抗癌药物提供宝贵的信息。美国西北大学Thomas J. Meade教授团队介绍了一种半胱天冬酶探针1 (CP1)的设计、合成、表征和体外评价，它也是一种双模式荧光/磁共振造影剂(FL-MR)探针，对半胱天冬酶-3/7具有同时的FL-MR响应。这两种半胱天冬酶在正常细胞中都是不活跃的酶原，但是在细胞凋亡过程中会被激活，因此可作为这一过程中的独特的生物标志物。

CP1有三个不同的组成部分：提供MR信号增强的DOTA-Gd(III)螯合物、作为聚集诱导发射荧光体 (AIEgen)的四苯乙烯和作为半胱天冬酶-3/7底物的DEVD肽。在半胱天冬酶-3/7的作用下，水溶性肽DEVD会被裂解，剩下的Gd(III)- AIEgen (Gad-AIE)结合物产生增强的FL-MR信号。实验证明了CP1具有敏感的和双重选择性的体外刺激响应，可以对凋亡细胞进行荧光成像，并且可以在体外利用CP1的FL成像来定量非活性和活性物质的确切浓度和准确地预测MR信号。这一工作报道的探针平台可适用于多种不同的成像目标，也为多模态分子成像开辟了新的途径。

Li, H., Meade, T.J. et al. A BimodalFluorescence-Magnetic Resonance Contrast Agent for Apoptosis Imaging. Journal of theAmerican Chemical Society, 2019.

DOI: 10.1021/jacs.8b13376

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.8b13376

7. AM：磁性/二氧化铈纳米组装颗粒用于体外清除β淀粉样蛋白

β淀粉样蛋白(Aβ)肽在大脑中的积累被认为是造成老年痴呆症(AD)的一个主因。韩国基础科学研究所Taeghwan Hyeon团队制备了一种多功能磁铁矿/二氧化铈纳米组装颗粒，利用特异性捕获和磁性分离的方式去清除血液中的Aβ肽。实验证明，在外加磁场的作用下，该纳米组装材料中的磁性纳米粒子可以产生很大吸引力使得被捕获的Aβ肽发生隔离，随后利用二氧化铈纳米颗粒去清除活性氧来减轻氧化应激。结果发现，该纳米组装物不仅可以有效降低血液中和大脑中的Aβ水平，也可以有效防止记忆受损,表明这是一种很好的预防和治疗AD的方法。

Kim, D.,Hyeon, T. et al. Magnetite/Ceria Nanoparticle Assemblies for ExtracorporealCleansing of Amyloid-β in Alzheimer´s Disease. Advanced Materials, 2019.

DOI:10.1002/adma.201807965

https://doi.org/10.1002/adma.201807965

8. AM：湿法/超声化学合成二维MnO₂纳米片用于酶催化增强的光学诊疗

二维纳米材料以其表面积大、载药量大、光热转换性能好等优点在生物医学领域引起了广泛的关注。然而，由于目前的合成方法难以制备出尺寸小、厚度超薄的酶活性纳米板，因此很少有研究报道它们的酶催化性能。美国国立卫生研究院陈小元教授团队和乔治亚大学谢晋教授团队合作提出了蛋白质指导的一步湿法化学合成二维MnO₂纳米片(M-NSs)的新方法，该方法可以通过改变蛋白质的添加量来调节纳米片的尺寸和厚度。

实验提出了一种超声化学方法对具有高分散性、高稳定性和金属离子螯合能力的M-NSs进行表面功能化，该方法不仅可以进行用于螯合⁶⁴Cu放射性核素用于正电子发射层析成像(PET)，还可以捕获释放的Mn²⁺以增强生物安全性。M-NS具有良好的类酶活性可以催化葡萄糖氧化，这使得其可以作为一类葡萄糖氧化酶用于对癌细胞的饥饿治疗，并使它们对光热治疗更加敏感。这一研究通过建立一种基于小尺寸超薄M-NSs的酶增强光学诊疗平台，有望进一步拓宽二维纳米材料的生物应用。

Tang, W., Fan, W.P., Xie, J., Chen, X.Y. etal. Wet/Sono-Chemical Synthesis of Enzymatic Two-Dimensional MnO₂Nanosheetsfor Synergistic Catalysis-Enhanced Phototheranostics. AdvancedMaterials, 2019.

DOI: 10.1002/adma.201900401

https://doi.org/10.1002/adma.201900401

9. Angew：由吩嗪基人造双极分子构成双离子有机对称电池

南京大学周豪慎、Xiaohong Zhang和Yu Zhang等人报道4,4'-（吩嗪-5,10-二基）二苯甲酸根阴离子(PZDB)可用作有机对称电池的双极活性材料。PZDB可简单地视为共价地夹在两个共轭阳极活性苯甲酸酯之间的阴极活性吩嗪部分。通过将阴极活性部分整合到共轭羧酸盐的二锂盐或二钠盐中的这种策略，操作方便，PZDB的碱金属盐可以容易地转移阳离子和大阴离子，并且在氧化和还原状态下都保持稳定。吩嗪和苯甲酸盐之间巨大的电位差致使该有机对称电池具有高的放电电压2.5 V和在1C下高的能量密度127Wh kg^-1。

Gaole Dai,Yan He, Zhihui Niu, Ping He, Changkun Zhang, Yu Zhang, Xiaohong Zhang, HaoshenZhou. Dual‐ion, organic symmetric batteryconstructed from phenazine-based, artificial bipolar molecules. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI:10.1002/anie.201901040

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201901040

10. Angew：针对稳定硫化物基超离子导体Li₄Cu₈Ge₃S₁₂的化学设计

基于硫化物的超离子导体由于具有高的离子电导率成为固态Li电池有希望的候选者。然而，它们对水分的过敏性质不仅使它们的制造过程复杂且昂贵，而且还阻碍了它们在包括Li-空气和Li-氧化还原液流新型电池中的应用。因此，迫切需要开发具有更高化学稳定性的新化合物。

北京大学Fuqiang Huang、上海高压科学与技术高级研究中心Xujie Lü和Wenge Yang团队基于“软硬酸碱”理论，相对软的酸如Ge⁴⁺和Cu⁺更喜欢软碱如S^2-，从而形成强共价键和刚性骨架，通过进一步将其引入用于离子迁移的开放通道，开发了具有优异稳定性的硫化物基超离子导体Li₄Cu₈Ge₃S₁₂。该材料采用坚固的Cu-Ge-S开放式框架，可提高其稳定性，同时，Li+与骨架之间的弱键合促进了离子电导。最终，该化合物在潮湿空气和LiOH水溶液中都是稳定的，电化学稳定窗口高达1.5 V。在没有任何优化的情况下实现了0.9×10^-4 S cm^-1的离子电导率和0.33 eV的低活化能。

Yingqi Wang, Xujie Lü, Chong Zheng, Xiang Liu, Zonghai Chen, Wenge Yang, Jianhua Lin,Fuqiang Huang. Chemistry Design Towards a Stable Sulfide‐based Superionic Conductor Li₄Cu₈Ge₃S₁₂.Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201901739

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201901739

11. ACS Nano：高度互连孔结构的Co-Fe混合金属磷化物纳米立方体用于锂硫电池

悉尼科技大学汪国秀、Dawei Su和清华大学深圳研究生院Baohua Li 团队报道了具有高度互连孔结构的均匀Co-Fe混合金属磷化物（Co-Fe-P）纳米立方体的合成，以克服Li-S电池的主要瓶颈。

Co-Fe-P纳米立方体具有高度互连的孔结构，固有的金属导电性和极性特征，不仅可以为绝缘硫提供足够的电接触，实现高的硫利用率和快速氧化还原反应动力学，还可以提供丰富的吸附位点，催化多硫化锂的转化以抑制穿梭效应，以上也通过实验和DFT计算得到了证实。结果，负载硫的Co-Fe-P（S@Co-Fe-P）纳米立方体在0.1 C下具有1243 mAh g^-1的高放电容量和优异的循环稳定性，当硫载量增加到5.5mg cm^-2时显示出4.6 mAh cm^-2的高面积容量和优异的稳定性。基于S@Co-Fe-P正极的原型软包Li-S电池也表现出优异的循环稳定性和极大的柔韧性。

Yi Chen,Wenxue Zhang, Dong Zhou, Huajun Tian, Dawei Su, Chengyin Wang, DeclanStockdale, Feiyu Kang, Baohua Li, Guoxiu Wang. Co–FeMixed Metal Phosphide Nanocubes with Highly Interconnected-Pore Architecture asan Efficient Polysulfide Mediator for Lithium–Sulfur Batteries. ACS Nano, 2019.

DOI:10.1021/acsnano.9b01079

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acsnano.9b01079

12. AEM综述：对钙钛矿太阳能电池中滞后现象的基本认识

有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池（PSCs）由于其效率和低成本而成为光伏领域的有希望的候选者。然而，PSC的发展受限于其在氧气，湿气，阳光，热和电流-电压（I-V）滞后的实际条件下的稳定性差。特别是，滞后I-V问题使得对所实现的光伏性能结果的有效性产生怀疑，使得难以评估PSC的真实性能。澳大利亚科廷大学Shaomin Liu和Zongping Shao团队着重于概述了PSC中的I-V滞后行为，并探讨导致这种滞后现象的可能原因。总结了试图抑制I-V滞后的各种策略，并提供了简要的建议。

PengyunLiu; Wei Wang; Shaomin Liu; Huagui Yang; Zongping Shao. FundamentalUnderstanding of Photocurrent Hysteresis in Perovskite Solar Cells. Advanced Energy Materials, 2019.

DOI:10.1002/aenm.201803017.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/aenm.201803017

13. AEM：固态NMR揭示准二维钙钛矿结构复杂性和动力学

Michael Grätzel联合Lyndon Emsley课题组采用固态NMR证明了（金刚烷-1-基）甲基铵的A₂FA_n-1Pb_nI_3n+1分层杂化钙钛矿的超分子工程的情况，其表现出与结构适应性互补的范德华相互作用。在空气环境制备的电池效率超过 7％，并且在潮湿环境条件下表现出高稳定性。

Milić, J. V.; Im, J.-H.; Kubicki, D. J.; Ummadisingu, A.; Seo, J.-Y.; Li,Y.; Ruiz-Preciado, M. A.; Dar, M. I.; Zakeeruddin, S. M.; Emsley, L.; Grätzel,M. Supramolecular Engineering for Formamidinium-Based Layered 2D PerovskiteSolar Cells: Structural Complexity and Dynamics Revealed by Solid-State NMRSpectroscopy. Advanced Energy Materials, 2019.

DOI:10.1002/aenm.201900284

https://doi.org/10.1002/aenm.201900284

14. AFM：1.208V开路电压的钙钛矿电池了解下！

杨世和联合杨上峰团队首次将咪唑磺酸酯两性离子4-（1H-咪唑-3-鎓-3-基）丁烷-1-磺酸酯（IMS）用作平面异质结钙钛矿太阳能电池（PSC）器件中的双功能添加剂。该添加剂可以调节晶体取向，产生高度有序的MAPbI₃薄膜并钝化薄膜的陷阱状态。IMS的这种双重作用通过IMS的磺酸盐部分与Pb²⁺离子之间的配位相互作用，以及IMS的咪唑与MAPbI₃的I-离子之间的静电相互作用来实现。IMS掺杂的PSC器件的效率可达20.84％。此外，在1.2wt％的较高IMS掺杂比下实现1.208V的高开路电压（Voc）。

WeiranZhou, Dan Li, Zhengguo Xiao, Zhilin Wen, Mengmeng Zhang, Wanpei Hu, Xiaojun Wu,Mingtai Wang, Wen‐Hua Zhang, Yalin Lu, ShiheYang, Shangfeng Yang. Zwitterion Coordination Induced Highly OrientationalOrder of CH₃NH₃PbI₃ Perovskite Film Delivers aHigh Open Circuit Voltage Exceeding 1.2 V. Advanced Functional Materials, 2019.

DOI:10.1002/adfm.201901026

https://doi.org/10.1002/adfm.201901026