1. Science：金团簇载流子寿命研究，不同晶相结构可相差3个数量级！

金纳米团簇具有丰富的紫外可见吸收光谱，具有类似半导体的性质。金纳米团簇可以吸收光并产生自由载流子，而载流子寿命对能量存储和转化等至关重要。近日，卡耐基梅隆大学金荣超及加州大学河滨分校江德恩团队合作，研究了六方密堆积结构(hcp)Au₃₀(S-Adm)₁₈团簇及面心立方结构(bcc) Au₃₈S₂(S-Adm)₂₀团簇的载流子寿命。研究发现，具有bcc结构的Au₃₈团簇载流子寿命可达4.7微秒，而具有hcp结构的Au₃₀团簇载流子寿命仅1纳秒，相差三个数量级。进一步实验和理论研究发现，这两个团簇Au₄四面体单元具有不同的波函数重叠是载流子寿命相差巨大的起源。

Meng Zhou,Tatsuya Higaki, De-en Jiang*, Rongchao Jin*, et al. Three- orders-of-magnitudevariation of carrier lifetimes with crystal phase of gold nanoclusters. Science, 2019.

DOI:10.1126/science.aaw8007

https://science.sciencemag.org/content/364/6437/279 

2. Science：GuaSCN助力高效Sn-Pb全钙钛矿串联太阳能电池

基于全钙钛矿的多晶薄膜串联太阳能电池具有提供> 30％效率的潜力。然而，基于全钙钛矿的串联器件的性能受到缺乏高效率，低带隙Sn-Pb混合钙钛矿太阳能电池（PSC）的限制。近日，美国国家可再生能源实验室 Kai Zhu、Joseph J. Berry以及托莱多大学鄢炎发使用硫氰酸胍（GuaSCN）显著改善Sn-Pb混合，低带隙（~1.25电子伏特）钙钛矿薄膜的结构和光电性能，其缺陷密度低10倍，载流子寿命大于1微秒，扩散长度为2.5微米。这些改进的特性使1.25-eV，低带隙PSC器件效率>20％。当与更宽的带隙PSC结合使用时，研究人员们可获得25％效率的4端和23.1％效率的2端全钙钛矿型多晶薄膜串联太阳能电池。

Tong, J.,Song, Z., Kim, D.H., Berry, J. J., Yan, Y., Zhu, K., etal. Carrier lifetimes of >1 μs inSn-Pb perovskites enable efficient all-perovskite tandem solar cells .Science, 2019.

DOI:10.1126/science.aav7911

https://science.sciencemag.org/content/early/2019/04/17/science.aav7911

3. Nature：室温极性斯格明子的观察

复杂的拓扑结构是探索凝聚态物理中的突现现象和异域相的肥沃土壤。近日，加州大学伯克利分校S. Das教授和R. Ramesh教授研究团队通过改变外延约束，在钛酸锶层包覆的钛酸铅层中发现了室温极性斯格明子气泡。相场模拟和第二原理计算表明，极化斯格明子气泡的斯格明子数为+1，共振软X射线衍射实验显示圆二色性，证实了手性。这种纳米级的极性斯格明子气泡是磁性物质的电子类似物，并且可以有助于铁电体向包含新兴的手性和电可控负电容的功能方向进步。

Das, S., Ramesh, R. etal. Observation of room-temperature polar skyrmions. Nature, 2019.

DOI: 10.1038/s41586-019-1092-8

https://www.nature.com/articles/s41586-019-1092-8

4. Nature Electron.：二维电子元件的同时合成和集成

过渡金属硫属化合物的二维材料可用于产生电子器件的不同组件，包括半导体通道、金属电极和互连。然而，制造器件的过程可能引起缺陷和杂质，使得器件性能降低。清华大学Tian-Ling Ren和LiyingJiao 课题组发现二维电子元件可以在一个步骤中同时化学合成和集成，创建二维器件，其中有源层中的每个元件通过共价键而不是物理接口连接。该方法涉及原子层的相位图案化生长，并且使用二维 MoTe₂作为活性材料，研究表明，MoTe₂可用于构建高性能场效应晶体管（FET）和逻辑器件阵列。同时，该技术可以构建具有超短栅极长度的FET，具有垂直互连的双层FET和灵活的器件。

Zhang,Q.; Wang, X.-F.; Shen, S.-H.; Lu, Q.; Liu, X.; Li, H.; Zheng, J.; Yu, C.-P.;Zhong, X.; Gu, L.; Ren, T.-L.; Jiao, L. Simultaneous synthesis and integrationof two-dimensional electronic components. Nature Electronics, 2019.

DOI:10.1038/s41928-019-0233-2

https://doi.org/10.1038/s41928-019-0233-2

5. Nature Commun.：具有TiS₂涂层的VS₂片作为锂离子电池正极材料

与作为半导体的绝大多数过渡金属二硫化物不同，二硫化钒具有金属导电性，这使其特别有希望作为锂离子电池的电极材料。然而，由于在循环期间大的Peierls变形，二硫化钒表现出差的稳定性。

美国伦斯勒理工学院Nikhil Koratkar课题组报道了通过用~2.5 nm厚的TiS₂层涂覆VS₂薄片，可以增强其在锂离子电池的电化学环境中的稳定性。具体是通过CVD直接在碳纳米管集流体基板的表面上生长具有高结晶度的致密堆积的VS₂薄片，然后通过ALD在VS₂片上沉积共形TiS₂涂层。与裸VS₂相比，TiS₂涂覆的VS₂的稳定性显著增强。DFT计算表明，与在锂化/脱锂过程中经历大的Peierls畸变的VS₂不同，TiS₂晶格保持相对不受干扰。因此，TiS₂涂层能够作为提供电化学和力学稳定的载体，从而稳定内部的VS₂材料。

TiS₂保护涂层的性能优于ALD沉积的金属氧化物、氟化物和氮化物，另外，由于TiS₂也是TMD材料并且与VS₂兼容，TiS₂涂层不会抑制VS₂的比容量或倍率性能。最终，TiS₂涂层的VS₂正极具有~2 V的工作电压，高比容量和倍率性能，在400次充放电后实现容量保持率接近100％。

Lu Li, Zhaodong Li, Anthony Yoshimura, CongliSun, Tianmeng Wang, Yanwen Chen, Zhizhong Chen, Aaron Littlejohn, Yu Xiang,Prateek Hundekar, Stephen F. Bartolucci, Jian Shi, Su-Fei Shi, Vincent Meunier,Gwo-Ching Wang, Nikhil Koratkar. Vanadium disulfide flakes with nanolayeredtitanium disulfide coating as cathode materials in lithium-ion batteries.Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-09400-w

https://www.nature.com/articles/s41467-019-09400-w

6. Angew：原子精确的TiO₂纳米颗粒催化CO氧化的活性研究

深入理解原子精确、尺寸随着一个原子连续变化的纳米颗粒的性质演变对合成性能优异的组装纳米材料具有重要意义。近日，中科院化学所Yan-Xia Zhao与华北电力大学Xun-Lei Ding等多团队合作，从实验上研究了气相中尺寸范围相当广的(TiO₂)_nO_m⁻(−3≤m≤3)团簇催化CO氧化的活性。研究发现，(TiO₂)_nO⁻（n 可到60）具有比(TiO₂)_nO_m⁻(m≠1)高的CO氧化活性，表明每个原子对由~180个原子组成的TiO₂纳米粒子的化学行为仍然起作用。

Yan-Xia Zhao,* Meng-Meng Wang, Xun-Lei Ding,*et al. Activity of Atomically Precise Titania Nanoparticles in CO Oxidation. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201902008

https://doi.org/10.1002/anie.201902008 

7. Angew：硒修饰微凝胶作为氧化反应催化剂

近年来，微凝胶在催化领域的应用为新型催化剂体系的设计提供了广阔的前景。有鉴于此，德国亚琛工业大学Andrij Pich教授等人受谷胱甘肽过氧化物酶(GPx)的启发，通过将具有催化活性的硒(Se)基团引入到微凝胶中，成功合成了具有高催化活性的胶体催化剂。联硒化物交联剂首先被成功合成出来，并与常规交联剂N,N-亚甲基双丙烯酰胺(BIS)通过沉淀聚合制备出了微凝胶。微凝胶内部的二硒键被H₂O₂氧化断裂，转化为亚硒酸，同时保持了微凝胶微观结构的完整性。采用该方法合成出来了亚硒酸含量不同的具有催化活性的微凝胶。研究结果表明，在丙烯醛到丙烯酸和丙烯酸甲酯的模型氧化反应中，微凝胶在较低的反应温度下具有较高的催化活性和选择性。

Kok H. Tan, Wenjing Xu, Simon Stefka, Dan E.Demco, Tetiana Kharandiuk, Volodymyr Ivasiv, Roman Nebesnyi, Vladislav S.Petrovskii, Igor I. Potemkin, and Andrij Pich*. Selenium-Modified Microgels asBio-Inspired Oxidation Catalysts. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/ange.201901161

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/ange.201901161

8. ACS Nano：纳米药物介导递送甲氨蝶呤用于治疗类风湿性关节炎

类风湿关节炎(RA)是最常见的慢性自身免疫性疾病之一。尽管目前对RA的临床治疗取得了相当大的进展，但也存在诸多尚未解决的挑战。罗马第二大学MassimoBottini团队、国家纳米科学中心梁兴杰团队和广州医科大学郭伟圣团队合作发现RA患者和胶原诱导关节炎(CIA)小鼠的滑膜液和滑膜中均有过表达的SPARC，它会分泌酸性蛋白并且富含半胱氨酸。基于RA微环境中的SPARC特征和SPARC对白蛋白的高亲和力，实验制备了负载甲氨蝶呤的人血清白蛋白纳米药物(MTX@HSA NMs)，并将其作为治疗RA的仿生药物递送系统。

在向CIA小鼠静脉注射Ce6标记的MTX@HSA NMs后，荧光/磁共振双模态成像结果表明，相对于游离的MTX分子来说，炎症关节中MTX@HSA NMs的累积量更高，保留时间也更长。体内治疗结果表明，MTX@ HSANMs能够有效减轻RA，即使剂量减半也比游离的MTX有着更好的疗效和更少的副作用。这一研究通过揭示MTX@ HSA NMs在RA内高效积累的机制，证明其具有提高MTX安全性和治疗效果的能力，也将为开发具有临床转化潜力的创新型抗RA纳米药物提供了新的方向。

Lu Liu, Massimo Bottini, Weisheng Guo,Xing-Jie Liang, et al. Secreted Protein Acidic and Rich in Cysteine MediatedBiomimetic Delivery of Methotrexate by Albumin-Based Nanomedicines forRheumatoid Arthritis Therapy. ACS Nano, 2019.

DOI: 10.1021/acsnano.9b01710

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acsnano.9b01710

9. Adv. Sci.：巨噬细胞在微流控肿瘤微环境中触发内皮间质基质的重构以形成转移前生态位

转移位点的始发态微环境称为转移前生态位，是显性转移的先决条件之一。然而，在复杂的体内系统中，被募集的细胞对转移前生态位的贡献机制目前尚不清楚。高丽大学Seok Chung团队和国立首尔大学Seung Hyeok Seok团队合作开发了一个包含内皮细胞和细胞外基质(ECM)支架的微流体平台，以此阐明了单核细胞和巨噬细胞在建立转移前小生境中的作用。实验观察到来源于单核细胞的基质金属蛋白酶9会通过破坏内皮细胞的紧密连接来促进癌细胞外渗，随后癌细胞的侵袭性会显著增强。实验通过对ECM结构的观察发现，癌细胞会在巨噬细胞产生的特征性“微轨迹”内移动，表明巨噬细胞是癌细胞迁移能力降低的补偿性机制。这一研究将为改善转移前生态位和增强免疫治疗提供新的策略。

HyunhoKim, Seok Chung, Seung Hyeok Seok, et al. Macrophages-Triggered SequentialRemodeling of Endothelium-Interstitial Matrix to Form Pre-Metastatic Niche inMicrofluidic Tumor Microenvironment. Advanced Science, 2019.

DOI:10.1002/advs.201900195

https://doi.org/10.1002/advs.201900195

10. ACS Energy Lett.：在固态离子导体中窥视晶界

阻碍固体电解质在锂离子电池中应用的主要因素是固体电解质和电池电极之间的高电荷传输阻力以及固体电解质颗粒的晶界电阻，其限制了体电导率。argyrodite Li₆PS₅X（X =Cl，Br）固体电解质具有高导电性，然而，这种材料中的宏观扩散涉及复杂的跳跃过程，这导致活化能的低估。

代尔夫特理工大学Marnix Wagemaker课题组使用完整的频率和温度相关的SLR速率分析，能够完全量化Li₆PS₅Br和Li₆PS₅Cl固体电解质晶粒内的Li扩散，从而产生更加一致的活化能，并提供了简单的NMR策略来准确确定体电导率。Li₆PS₅Br和Li₆PS₅Cl具有相同的晶体结构，但是利用⁶Li MAS NMR，它们的共振峰具有不同的化学位移。利用Li₆PS₅Br和Li₆PS₅C混合物上的二维⁶Li-⁶Li交换核磁共振，研究者观察到这两种材料的颗粒在晶界上的Li交换，实现了对固体电解质中这种通常有限的电荷传输过程的直接和明确的量化。

SwapnaGanapathy, Chuang Yu, Ernst R. H. van Eck, Marnix Wagemaker. Peeking acrossGrain Boundaries in a Solid-State Ionic Conductor. ACS Energy Letters, 2019.

DOI:10.1021/acsenergylett.9b00610

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acsenergylett.9b00610