1. Nature：带你深入理解人工智能
通过人工智能驱动的机器越来越多地参与到人类的社会、文化、经济和政治活动中。深入的理解人工智能系统的行为对于有效控制它们的行动、获取它们的带来的便利，并将它们的危害降到最低是至关重要的。有鉴于此，美国麻省理工学院Iyad Rahwan等人认为我们需要一个详细的科学研究议程来研究机器行为，包括计算机科学在内的来自各个科学领域的见解。研究人员首先概述了这一新兴领域的基本问题，然后探讨了机器行为研究的技术、法律和制度约束。
Iyad Rahwan, Manuel Cebrian, Nick Obradovich,Josh Bongard, Jean-François Bonnefon, Cynthia Breazeal, Jacob W. Crandall,Nicholas A. Christakis, Iain D. Couzin, Matthew O. Jackson, Nicholas R.Jennings, Ece Kamar, Isabel M. Kloumann, Hugo Larochelle, David Lazer, RichardMcElreath, Alan Mislove, David C. Parkes, Alex ‘Sandy’ Pentland, Margaret E. Roberts, Azim Shariff, Joshua B. Tenenbaum& Michael Wellman. Machine behaviour. Nature, 2019.
DOI: 10.1038/s41586-019-1138-y
https://www.nature.com/articles/s41586-019-1138-y
2. JACS：计算机指导的设计对pH响应的有机光催化剂及其在双控聚合的应用
悉尼新南威尔士大学徐江涛团队、Cyrille Boyer团队和山东大学刘文剑团队合作，利用全计算机指导的策略发现了一种可切换的高效有机光催化剂(OPC)，该催化剂在pH值为5时为无色，而在pH值为7时则恢复了较强的可见光吸收和光活性。这也是首次完全利用密度泛函理论(DFT)去设计OPC的例子。实验通过对设计的OPC进行综合表征，证实了计算预测的准确性。随后研究发现OPC在绿色LED下会在水相发生光诱导电子/能量转移可逆加成-断裂链转移(PET-RAFT)聚合，并证明了pH值的轻微变化以及光的消失可以使得聚合停止。此外，研究也发现在可见光下，通过将二氧化碳鼓泡到反应溶液中可以显著降低其聚合速率，而如将其暴露在氮气中则可以完全恢复其聚合的速率。
ChenyuWu, Wenjian Liu, Jiangtao Xu, Cyrille Boyer, et al. Computer-Guided Discoveryof a pH-Responsive Organic Photocatalyst and Application for pH and LightDual-Gated Polymerization. Journal of the American Chemical Society,2019.
DOI:10.1021/jacs.9b01096
https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/pdf/10.1021/jacs.9b01096
3. JACS：金属-载体相互作用如何影响单原子Pt多酸化合物催化剂的性能？
与纳米结构金属催化剂不同，负载型单原子催化剂(SACs)只包含原子分散的金属原子，这意味着更明显的金属-载体效应。近日，新加坡国立大学Ning Yan与加州大学洛杉矶分校Philippe Sautet等多团队合作，以系列多酸化合物负载Pt催化剂为例，定量研究了Pt原子在氧化物载体上的稳定性，以及Pt-载体相互作用对催化性能的影响。
研究发现，在整个系列中Pt原子更倾向于停留在多酸分子的四重中空位点，Pt SACs聚集的最小吸附能为5.50 eV，这与大块Pt的内聚能完全吻合。作者通过DFT计算比较了它们在几种加氢反应中的催化性能，并模拟了丙烯加氢的反应途径。实验和理论计算表明,尽管Pt1-载体相互作用不同，不同的Pt1-多酸催化剂反应途径非常相似，其有效反应能垒相近（低至24kJ/mol）。DFT计算还表明，所有反应的基本步骤都只发生在Pt原子上，而不涉及相邻的O原子，氢化反应是由分子吸附的H2进行的。Pt SACs对H2的吸附能较Pt团簇或表面弱，使得Pt SACs具有小的吸附平衡常数和表面活化能。
Bin Zhang, Bin Zhang, Geng Sun, Shipeng Ding,Hiroyuki Asakura, Jia Zhang, Philippe Sautet,* and Ning Yan*. AtomicallyDispersed Pt1-Polyoxometalate Catalysts: How Does Metal-supportInteraction Affect Stability and Hydrogenation Activity?Journal of the American Chemical Society, 2019.
DOI: 10.1021/jacs.9b00486
https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.9b00486
4. JACS：基于四苯乙烯的四环化双环素的聚集诱导发射和光捕获功能
西北大学曹利平团队报道了一锅法合成四苯乙烯基四环化双环素（1）及其自组装行为与聚集诱导发射（AIE）和光捕获功能。研究表明，这种四环化双环素可以自组装成三维超分子骨架，最终形成结晶纳米球（2），在水溶液中通过AIE效应显示出强烈的发射（ΦF= 97.7％）。有趣的是，作为基于单分子的荧光超分子平台的AIE活性2可以包封有机染料（例如尼罗红）以进一步形成具有大红移（Δλ= ~70 nm）的光捕获纳米球（3）， 高效的能量传递能力（ΦET= 77.5％），高天线效应（14.3）。
Li,Y.; Dong, Y.; Cheng, L.; Qin, C.; Nian, H.; Zhang, H.; Yu, Y.; Cao, L.Aggregation-Induced Emission and Light-Harvesting Function ofTetraphenylethene-based Tetracationic Dicyclophane. Journal of the American ChemicalSociety, 2019.
DOI:10.1021/jacs.9b02617
https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/jacs.9b02617
5. Angew：硼团簇增强超长有机磷光
尽管碳硼烷基荧光材料已被研究多年，但是碳硼基余辉磷光体材料却未见报道。近日，南京大学Changsheng Lu、Hong Yan与南京工业大学Zhongfu An团队合作，首次报道了硼团簇基余辉发光材料。研究发现，碳硼烷具有促进体系间单态到态三重态交叠的作用，这是前所未有的。而且刚性硼团簇能够通过多种非经典氢键作用如B-H...π相互作用稳定超长的三线态激子。使得这类材料的寿命均可达0.666 s，绝对磷光量子产率为7.1%，在无重原子的有机磷光材料中表现出优异的发光性能。更重要的是这些发光材料可以被可见光激发，并表现出动态发射行为，包括热致变色和力致变色。
Deshuang Tu, Suzhi Cai, Hong Yan,* ChangshengLu,* and Zhongfu An,* et al. Boron Cluster EnhancedUltralong Organic Phosphorescence.Angewandte Chemie International Edition, 2019.
DOI: 10.1002/anie.201903920
https://doi.org/10.1002/anie.201903920
6. Angew：累积多烯分子线不寻常的电导
累积多烯有时被描述为“金属”，因为无限长的累积多烯具有金属的带状结构。近日，牛津大学Harry L. Anderson，利物浦大学Edmund Leary、Richard J. Nichols及兰卡斯特大学Colin J. Lambert等多团队合作，报道了一系列累积多烯和累积多烯类似物的单分子电导率（连续的C=C数为n = 1,2,3和5）。
研究发现，n=3和5的[n]累积多烯的电导率几乎相同，且都比烯烃的电导率高(n=1)，这是不寻常的，因为分子电导通常随长度呈指数下降。而n=2由于其几何形状的扭曲，其电导要低得多。计算模拟预测与实验结果具有相似的趋势，表明在n为偶数的情况下，烯的低电导是[n]累积多烯的一个普遍特征；n=3和5的[n]累积多烯的电导不依赖于长度是由于随着长度的增加，HOMO-LUMO带隙的减小。
Wenjun Xu, Edmund Leary,* Songjun Hou, Colin J. Lambert,* Richard J. Nichols,* Harry L. Anderson,* et al. Unusual Length-Dependence of Conductance in Cumulene MolecularWires. Angewandte Chemie International Edition, 2019.
DOI: 10.1002/anie.201901228
https://doi.org/10.1002/anie.201901228
7. Angew：CH3NH3PbI3·DMF复合物助力高效钙钛矿/模块化电池
近日，京都大学Atsushi Wakamiya研究团队引入高纯度甲基铵碘化铅配合物(CH3NH3PbI3·DMF)，作为制备高质量钙钛矿层的有效前驱体材料。研究发现纯DMSO溶剂的低挥发性延长了低转速旋转程序的允许时间，并放宽了使用反溶剂时所需的精确度。热退火后可产生厚的致密钙钛矿层，所制备的钙钛矿太阳能电池器件具有良好的重复性，功率转换效率高达19.8％（PCE）。为了证明这种方法也同样适用于大面积旋涂器件，研究人员成功制备了一个22.0 cm2的八电池模块，具有14.2％PCE和8.64 V输出（1.08 V/电池）。
Ozaki, M., Wakamiya, A., et al. APurified, Solvent-Intercalated Precursor Complex for Wide Process WindowFabrication of Efficient Perovskite Solar Cells and Modules. Angewandte ChemieInternational Edition, 2019.
DOI: 10.1002/ange.201902235
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/pdf/10.1002/ange.201902235
8. Angew：稳定、波长可调的近红外II区荧光染料用于体内生物成像和传感
开发在900-1700 nm波长范围内有活性，具有可调谐的波长和传感性能的小分子有机荧光团是目前生物体内光学成像和生物传感研究的热点。复旦大学张凡教授团队开发了一种新型荧光染料CX，其在生理环境中表现出良好的化学稳定性和光稳定性，并具有可调谐的光学性能，最大吸收/发射波长为1089/1140 nm。实验结果证明CX可以被用于进行高对比度的活体生物成像和多色检测，造成的光学串扰非常低。实验也研究了CX染料在深层组织中的福斯特共振能量转移(FRET)过程，进而证明它可以通过检测OONO-来监测药物诱导产生的肝毒性。
ZuhaiLei, Fan Zhang, et al. Stable, Wavelength-Tunable Fluorescent Dyes in theNIR-II Region for in-vivo High-Contrast Bioimaging and MultiplexedBiosensing. Angewandte Chemie International Edition, 2019.
DOI:10.1002/anie.201904182
http://dx.doi.org/10.1002/anie.201904182
9. Angew：声悬浮液滴质谱研究阐明光动力治疗肿瘤的分子水平机制
尽管光动力治疗癌症的一般机理已为人所知，但是光敏剂产生的单线态氧与底物分子之间反应细节和结果在分子水平上仍是一个的。南开大学张新星教授团队和加州理工学院J. L. Beauchamp团队以替莫卟吩为光敏剂，结合场致液滴电离质谱和声学悬浮技术研究了18∶1的心磷脂和POPG在悬浮液滴气-水界面进行的单态氧介导的氧化反应。结果发现，心磷脂和POPG中每个不饱和的油链都会被氧化成烯丙基氢过氧化物，且其不会受到进一步氧化的影响。由于被氧化的链的亲水性增加，会将其吸引到水相中从而增加其渗透膜的能力，最终导致细胞死亡。
Chaonan Mu, et al. Mass Spectrometric Study ofAcoustically Levitated Droplet Illuminates Molecular-Level Mechanism ofPhotodynamic Therapy for Cancer involving Lipid Oxidation. Angewandte ChemieInternational Edition, 2019.
DOI: 10.1002/anie.201902815
http://dx.doi.org/10.1002/anie.201902815
10. Angew综述：有机合成抗体药物偶联物用于靶向癌症治疗
许多抗体药物偶联物(ADCs)已被批准作为靶向治疗癌症的临床实验候选药物，ADCs也成为生物医学研究的热点领域之一。莱斯大学K. C. Nicolaou团队综述了ADCs的化学合成方面的进展，讨论了将作为有效载荷的天然或人工设计的分子的合成、连接化学、共轭技术医学应用；并在最后对这一领域进行了展望和总结。作者建议，ADCs也可以用于除去肿瘤以外的其他医疗范围，并需要加强研究工作来识别新的生物标志物对其进行改进，进而提高有效载荷递送的精确度，同时作者也主张通过跨学科的临床研究与合作，去进一步探索对自然生物活性分子的开发利用。
KyriacosC. Nicolaou, Stephan Rigol. The Role of Organic Synthesis in the Emergence andDevelopment of Antibody–Drug Conjugates as TargetedCancer Therapies. Angewandte Chemie International Edition,2019.
DOI:10.1002/anie.201903498
http://dx.doi.org/10.1002/anie.201903498
