何以过节?7篇Nature系列!武汉物数所、南京理工、广东工业大学等成果速递丨顶刊日报20190503
纳米人 纳米人 2019-05-03
1. Nature Rev.Chem.:光、电、力、流的合成应用

促进化学反应的进行通常需要输入能量。在这类过程中,虽然通常用热来克服活化能垒,但其他形式的能量也可用来释放化学势。例如,光、电和机械力可以促进化学转化,而这些策略也可以随反应器设计和流程集成方面的技术进步而进步。这些方法自19世纪以来一直在研究,但目前越发得到关注,科学家已为其找到了主流和多样化的合成应用。相关概念和技术的改进/发展也在同步进行。在这篇综述中,澳大利亚塔斯马尼亚大学Alex C. Bissember团队澳大利亚国立大学Michelle L. Coote团队总结了与光氧化还原催化、力化学、电合成以及在静电场/流动系统中的合成等主题相关的最新进展。


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图:有机合成中静电场的应用。

JohnathonC. Robertson, Michelle L. Coote & Alex C. Bissember. Synthetic applicationsof light, electricity, mechanical force and flow. Nature ReviewsChemistry, 2019.

DOI:10.1038/s41570-019-0094-2

https://www.nature.com/articles/s41570-019-0094-2#article-info

 
2. Nature Rev.Mater.:结构预测驱动新材料发现

量子力学晶体结构预测方法的发展,加速了新材料的发现。材料的性能取决于它的结构。因此,结构预测是新材料发现的关键。一直以来结构预测被科研人员认为是一个棘手的问题,但随着新的计算工具的发展,许多新的复杂的材料的结构可以被预测出来。有鉴于此,俄罗斯斯科尔科沃科技学院Artem R. Oganov教授和英国剑桥大学Chris J. Pickard等人深入讨论了结构预测方法,考察了结构预测方法在不同材料系统研究中的潜力,并给出了新材料(包括超硬材料、超导体和有机材料)通过计算驱动发现的例子,这些新材料的发现将使新技术的发展成为可能。结构预测方面的进展也有助于更好地理解材料中的物理和化学现象。


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ArtemR. Oganov, Chris J. Pickard, Qiang Zhu & Richard J. Needs. Structureprediction drives materials discovery. Nature Reviews Materials, 2019.

DOI: 10.1038/s41578-019-0101-8

https://www.nature.com/articles/s41578-019-0101-8

 
3. Nature Mater.:粒状铝作为高阻抗量子电路的超导材料

超导量子信息处理机主要基于具有相对低的特征阻抗和小的非谐性的微波电路,这可以限制其的相干性和逻辑门保真度。然而,由介观约瑟夫森结阵列组成的超级导体降低其相干性。卡尔斯鲁厄理工学院Ioan M. Pop课题组提出了一种基于粒状铝超导体带的fluxonium量子比特设计。研究表明,粒状铝可形成具有高动态电感的有效结阵列,并与标准铝电路处理原位集成。测量的量子位相干时间T2*≤30 μs,说明了粒状铝在从受保护的量子位设计到量子限制放大器和探测器的应用中的潜力。


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Grünhaupt, L.; Spiecker, M.;Gusenkova, D.; Maleeva, N.; Skacel, S. T.; Takmakov, I.; Valenti, F.; Winkel,P.; Rotzinger, H.; Wernsdorfer, W.; Ustinov, A. V.; Pop, I. M. Granularaluminium as a superconducting material for high-impedance quantum circuits.Nature Materials, 2019.

DOI: 10.1038/s41563-019-0350-3

https://www.nature.com/articles/s41563-019-0350-3

 
4. Nature Energy:二氧化碳和甘油的共电解实现碳化合物低电力消耗生产

可再生电力驱动的二氧化碳(CO2)电还原技术为含碳化合物的生产提供了另一种途径,而传统上含碳化合物都是利用化石燃料生产的。典型的CO2电还原方法是将阴极CO2还原反应与阳极析氧反应(OER)结合起来,其中OER消耗了约90%的电力。有鉴于此,美国伊利诺伊大学Paul J. A. Kenis等人研究了OER的替代品,发现甘油的阳极电氧化可以降低高达53%的电力消耗。这大大降低了该生产过程的成本,为碳中性产物的生产开辟了道路,同时实现了12电子产物乙烯和乙醇的经济生产。因此,本研究可作为设计低用电需求CO2电还原工艺的框架,进而提高CO2应用潜力和经济可行性。


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SumitVerma, Shawn Lu & Paul J. A. Kenis. Co-electrolysis of CO2and glycerol as a pathway to carbon chemicals with improved technoeconomics dueto low electricity consumption. Nature Energy, 2019.

DOI: 10.1038/s41560-019-0374-6

https://www.nature.com/articles/s41560-019-0374-6

 
5. Nature Commun.:黑磷做空穴萃取层助力太阳能催化解水

随着析氧助催化剂(OECs)的发展,OECs与光阳极的结合有望成为实现高效太阳能辅助解水的有效途径。近日,南京理工大学Kan Zhang、Haibo Zeng韩国延世大学Jong Hyeok Park等多团队合作发现,在OEC和BiVO4之间插入一层黑磷(BP)可以将预先优化的OEC/BiVO4 (OEC:NiOOH, MnOx, 和CoOOH)催化剂的光电化学性能提高1.2 ~ 1.6倍,且OEC覆盖层可以抑制BP的自氧化,从而使催化剂具有高耐久性。采用NiOOH/BP/BiVO4光阳极,在1.23 V (vs RHE)电压下,光电流密度为4.48 mA·cm-2。进一步研究表明,本征p型BP能提高BiVO4的孔萃取效率,延长BiVO4表面的孔捕获寿命。


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Kan Zhang*, Haibo Zeng*, Jong Hyeok Park*, etal. Black phosphorene as a hole extraction layer boosting solar water splittingof oxygen evolution catalysts. Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-10034-1

https://www.nature.com/articles/s41467-019-10034-1

 
6. Nature Commun.:沸石催化乙醇脱水制乙烯过程中观察到氧鎓离子中间体

沸石催化乙醇脱水为乙烯的可持续生产提供了广阔的前景。乙醇在沸石上的脱水反应涉及复杂的平行-连续路径,其中乙醇脱水的起始步骤尚不清楚,特别是在有利于乙烯生产的较低温度的情况下。近日,中科院武汉物数所Feng Deng、Jun Xu等多团队合作,报道了用原位NMR和原位固相NMR技术观察到了沸石H-ZSM-5催化乙醇脱水过程中三乙基氧合离子(TEO)的形成。结果表明,TEO是一种稳定的催化剂表面活性剂,具有较高的反应活性。TEO在较低的温度下使沸石乙烯基化是,导致表面乙氧基物种和进一步乙烯的形成。实验结果表明,TEO-乙氧基途径在乙醇脱水初期比乙烯脱水更容易进行,这也得到了理论计算的支持。


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Xue Zhou, Chao Wang, Yueying Chu, Jun Xu*, FengDeng*, et al. Observation of an oxonium ion intermediate in ethanol dehydrationto ethene on zeolite. Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-09956-7

https://www.nature.com/articles/s41467-019-09956-7

 
7. Nature Commun.:可持续的电池设计用于完全可回收的钠离子电池

为了实现可行的钠离子电池NIB的可回收性和的可持续性,美国阿贡国家实验室卢俊、澳大利亚格里菲斯大学张山青和广东工业大学Zhan Lin团队设计了一种完全可回收的可充电钠离子电池,其中是使用的是双极电极结构而不是单极电极结构:正极Na3V2(PO4)3 (NVP)和负极材料涂覆在共用集流体铝箔的两侧。Al箔使得双极电极结构能够受益于不发生合金化反应的Na和Al,通过碱处理容易从废NIB中收集电极材料。因此,超过98.0%的废NIB固体组分被回收而没有释放有毒废物,其中:高价值的NVP被分离和收集,回收率为100%,元素铝的回收率为~99.1%。通过简单地直接再生工艺处理的NVP在新的NIB中重复使用并且表现出优异的电化学性能。因此,采用这种用于NIB的双极电极结构赋予NVP材料闭环可持续性。


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Tiefeng Liu, Yaping Zhang, Chao Chen, ZhanLin, Shanqing Zhang & Jun Lu. Sustainability-inspired cell design for afully recyclable sodium ion battery. Nature Communications, 2019.

DOI: 10.1038/s41467-019-09933-0

https://www.nature.com/articles/s41467-019-09933-0

 
8. ACS Nano:等离子体金属纳米粒子用于高性能太阳能电池

南昌大学Kai Yao香港理工大学Haitao Huang香港城市大学Alex K.-Y. Jen引入核-双壳层概念,用金属-无机半导体-有机半导体纳米结构构建等离子体纳米粒子(NPs)。Ag NPs用二氧化钛/苯甲酸-富勒烯双壳(Ag@TiO2@Pa)修饰,这使得NP能够与富勒烯受体或钙钛矿相容。此外,用富勒烯壳涂覆Ag@TiO2 NP可激活有效的等离子体-激子耦合并消除电荷积累,从而促进激子解离并减少单分子复合。用Ag@TiO2@Pa纳米颗粒改善的光吸收和增强的载流子提取。在协同效应(光学和电学)的基础上,OSC的最大效率为13.0%,PSC的性能也从18.4提高到了20.2%。


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Yao, K. et al. Plasmonic Metal Nanoparticleswith Core–Bishell Structure for High-Performance Organicand Perovskite Solar Cells. ACS Nano, 2019.

DOI: 10.1021/acsnano.9b00135

https://doi.org/10.1021/acsnano.9b00135

 

9. ACS Nano:纳米氧发生器用于调节肿瘤微环境和联合治疗以及多模态成像

设计一种集诊断和治疗功能于一体的多功能肿瘤治疗纳米平台一直是肿瘤治疗领域的难题。徐州医学院郭开今团队高丰雷团队合作将Mn-C量子点锚定到载有阿霉素(DOX)的,介孔硅包覆的金纳米立方体核壳复合纳米材料上,并将其与RGD肽偶联来实现主动靶向效应,制备了纳米平台RGD-CCmMc/DOX。

 

在635 nm辐照下,该纳米平台看作为氧发生器在乏氧的肿瘤微环境(TME)中原位产生O2,提高单线态氧(1O2)生成来增强光动力治疗。其中,金纳米立方体也是一种用于很好的光热材料,其在808 nm激光照射下的光热转换效率为65.6%。由此该纳米平台可以在肿瘤部位实现对热和pH敏感的药物释放,完成化学-光联合治疗。此外,它还可作为光热/荧光/磁共振成像的多模态造影剂用于准确地诊断和指导治疗。体内外结果证明,这种对TME响应的纳米平台具有良好的生物相容性,可有效根除裸鼠的4T1异种移植肿瘤。


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XingZhang, Kaijin Guo, Fenglei Gao, et al. Gold Cube-in-Cube Based OxygenNanogenerator: A Theranostic Nanoplatform for Modulating Tumor Microenvironmentfor Precise Chemo-Phototherapy and Multimodal Imaging. ACS Nano, 2019.

DOI:10.1021/acsnano.8b09786

https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/10.1021/acsnano.8b09786

 

10. Adv. Sci.:放药和荧光素钠介导的三模态分子成像用于成像指导的肿瘤手术

根治性切除是治疗恶性肿瘤最有效的方法。然而,传统的成像技术不能完全满足外科手术导航的临床需要。解放军总医院刘海峰团队中国科学院大学胡振华团队中国科学院自动化所田捷团队合作提出一种三模态成像(PET-CRET-CLE)的策略并将其用于肿瘤术中的成像和手术导航。

 

实验利用2-脱氧-2-18F-氟葡萄糖和11C-胆碱研究了在切伦科夫辐射的激发下的荧光素钠(FS)的发光特性,并在小鼠模型上评价了PET–CRET–CLE成像指导的手术切除的效果。结果发现,体内8毫米深度的CRET信号会比1毫米深度的切伦科夫发光更强。体内实验表明,剂量为0.5 mL kg-1 的10% FS可以产生显著的CRET信号,可以在注射FS后立即观察到。手术导航研究结果显示,手术中使用CRET-CLE可以精确地对肿瘤实现检测和切除。综上所述,这一工作提出了一种PETCRET CLE三模态成像策略可用于肿瘤的检测,并能对肿瘤的手术切除进行准确地指导,具有很好的临床转化潜力。


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Sheng Zheng, Zhenhua Hu, Haifeng Liu, Jie Tian,et al. Radiopharmaceuticals and Fluorescein Sodium Mediated Triple-ModalityMolecular Imaging Allows Precise Image-Guided Tumor Surgery. Advanced Science,2019.

DOI: 10.1002/advs.201900159

https://doi.org/10.1002/advs.201900159

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