O3与H2O2之间的peroxone反应因其可生成高活性的•OH被认为是一种有希望解决日益严重的水污染问题的技术,但它在酸性条件下反应速率常数很低(pH=3时,小于0.1 M-1s-1)。近日,中科院过程工程研究所曹宏斌,天津大学巩金龙,中科院金属研究所尹利长等多团队合作,报道了一种单原子Mn固定在石墨化氮化碳上的多相催化剂,该催化剂通过改变反应路径,有效地克服了这一缺陷,从而显著促进了•OH在酸性溶液中的生成。实验和理论研究表明,Mn-N4是活性位点。作者发现了一种独特的H2O2活化生成HO2•的催化途径,克服了传统peroxone反应中HO2-作为必要引发剂的限制。
Zhuang Guo, Yongbing Xie, Lichang Yin*, Hongbin Cao*, Jinlong Gong*, et al. Single-atom Mn-N4 Sites Catalyzed Peroxone Reaction for Efficient Production of Hydroxyl Radicals under Acidic Solution. J. Am. Chem. Soc., 2019
DOI: 10.1021/jacs.9b04569