高温CO2电解槽以CO和其它化学燃料的形式提供异常高效的可再生电力存储,但传统电极存在催化破坏性碳沉积问题。二氧化铈催化剂是已知的用于燃料电池(氧化)反应的碳抑制剂; 然而,对于更严格的电解(还原)条件,催化剂设计策略仍不清楚。近日,丹麦技术大学Christopher Graves,斯坦福大学William C. Chueh,SLAC国家加速器实验室Michal Bajdich等建立了对二氧化铈的抑制机制,具有超过热力学碳沉积阈值的选择性CO2转化为CO性能。对使用钐掺杂的二氧化铈,镍和/或氧化钇稳定的氧化锆组成的薄膜模型电极电解CO2的XPS及密度泛函理论建模研究,揭示了氧化碳中间体在防止积碳中的关键作用。鉴于此,作者在迅速破坏镍基电池的条件下,使用按比例放大的16 cm2氧化铈基固体氧化物电池进行稳定的电化学CO2还原,显著提高了器件的使用寿命。
Theis L. Skafte, Michal Bajdich*, William C. Chueh,* Christopher Graves,* et al. Selective high-temperature CO2 electrolysis enabled by oxidized carbon intermediates. Nat. Catal., 2019
DOI: 10.1038/s41560-019-0457-4