单原子催化剂具有电化学活性比表面积高、原子利用率高、可以降低成本的优势,是贵金属基高效氧还原反应催化剂的重要研究方向之一。然而,单原子催化剂的活性与理论仍有较大差距,且催化稳定性和持久性有待提高。鉴于此,瑞士苏黎世联邦理工学院黄兴研究员、华中科技大学王春栋副教授和美国内布拉斯加大学林肯分校曾晓成教授等合作,制备了一种Fe纳米团簇和Fe单原子共存的Fe-N-C催化剂,显著提升了ORR催化活性。他们以1,3,5-三(4-氨基苯基)苯和对苯二甲醛为单体,首先通过溶剂热法聚合物交联制备了共价有机骨架化合物(COF),然后以Fe(NO3)3·9H2O为铁源,通过浸渍还原制备得到Fe原子团簇嵌入单分散Fe-N-C基体中的FeAC@FeSA-N-C催化剂,该催化剂的半波电位为0.912V(vs. RHE),性能明显优于商业级Pt/C催化剂(0.897 V)和大多数非铂族金属催化剂。纳米团簇和单原子共存的策略为提高催化剂的催化活性提供了一种新的思路。
Xiang Ao, Wei Zhang, Zhishan Li, Jian-Gang Li, Luke Soule, Xing Huang*, Wei-Hung Chiang, Hao Ming Chen, Chundong Wang*, Meilin Liu, and Xiao Cheng Zeng*. Markedly Enhanced Oxygen Reduction Activity of Single-Atom Fe Catalysts via Integration with Fe Nanoclusters. ACS Nano, 2019.
DOI: 10.1021/acsnano.9b05913
https://doi.org/10.1021/acsnano.9b05913