电催化CO₂还原反应（CO₂RR）是促进碳平衡和应对全球气候变化的一种有希望的策略。但是，CO₂还原技术的广泛应用取决于选择性和高效催化CO₂还原的电催化系统。近日，北京理工大学Jiatao Zhang，Hongpan Rong，清华大学李亚栋，王定胜等合作在通过对铋基金属有机框架（Bi-MOF）和双氰胺（DCD）进行热分解得到了多孔碳网上具有Bi-N₄位点的催化剂用于CO₂RR。有趣的是，原位环境透射电子显微镜分析表明，Bi-MOF先热分解还原为Bi纳米颗粒（NPs），随后Bi NPs在DCD分解释放的NH₃辅助下再原子化。该催化剂在0.39 V（vs RHE）的低过电位下电催化CO₂还原得到CO具有高的法拉第效率（FECO高达97％）和高的TOF（5535 h^-1）。进一步实验和DFT计算结果表明，单原子Bi-N₄位点同时是CO₂活化和快速形成具有低自由能垒的关键中间COOH*的主要活性中心。

Erhuan Zhang, Tao Wang, Ke Yu, Hongpan Rong,* Dingsheng Wang,* Jiatao Zhang,* Yadong Li*, et al. Bismuth Single Atoms Resulting from Transformation of Metal-Organic Frameworks and Their Use as Electrocatalysts for CO₂ Reduction. J. Am. Chem. Soc., 2019

DOI: 10.1021/jacs.9b08259

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.9b08259