甲烷干法重整是一种非常具有潜力的将温室气体二氧化碳和甲烷转化为燃料的方法，碱土的加入可以提高镍基催化剂的活性和稳定性，然而关于碱土添加剂在载体上的物理结构及其与镍粒子的相互作用对催化剂的催化性能的影响规律尚不明确。近日，悉尼大学的黄骏和Catherine Stampfl合作通过密度泛函理论计算和实验研究，以Ni-CaO复合体系作为催化剂，探讨了甲烷干法重整中的催化反应机理，发现CH₄脱氢反应的活性位点主要分布在Ni上，Ni与CaO之间存在协同作用，界面分离CO₂，Ni激活CH₄脱氢，CaO吸附CO₂。Ni和CaO的界面为激活CO₂提供了另一种途径，降低了CHO生成的能量势垒，提高了催化剂的效率和长期稳定性。在DFT结果的基础上，提出了Ni与CaO的最佳堆积顺序，与合成四种不同Ni-CaO结构催化剂的实验研究结果相一致。该工作表面镍钙复合催化剂是一种很有应用前景的工业干重整催化剂。

Ping Wu, Yongwen Tao, Huajuan Ling, Zibin Chen, Jia Ding, Xin Zeng, Xiaozhou Liao, Catherine Stampfl, Jun Huang. Cooperation of Ni and CaO at Interface for CO2 Reforming of CH4: A Combined Theoretical and Experimental Study. ACS Catalysis, 2019.

DOI: 10.1021/acscatal.9b02286

https://doi.org/10.1021/acscatal.9b02286