M-Nx作为一种单原子催化中心(SACs),对氧还原反应(ORR)具有高效的电催化活性,然而,目前所报道的催化中心的吸附-脱附行为不能令人满意,导致SACs的性能仍落后于最先进的Pt。近日,中国科学院长春应用化学研究所的邢巍、葛君杰研究员、武汉大学的陈胜利教授和上海光源线站的姜政研究员合作设计构造了一个铁-钴双原子中心的活性位点,提出了一种自发吸收电子OH配体作为能量级调节剂,使中间体容易脱附,而三角形的Fe-Co-OH配位促进O-O键的断开,构建的FeCoN5-OH位点的ORR起始电位和半波电位分别高达1.02 V和0.86 V(与RHE相比),其固有活性是单原子FeN4位点的20多倍。该工作不仅为调整单原子位点的电子结构以提高催化活性开辟了新的思路,而且也为ORR电催化的双原子位点的基本理解提供了新的见解。
Meiling Xiao, Yongting Chen, Jianbing Zhu, Hao Zhang, Xiao Zhao, Liqin Gao, Xian Wang, Zhao Jin, Junjie Ge, Zheng Jiang, Shengli Chen, Changpeng Liu, Wei Xing. Climbing the Apex of the ORR Volcano Plot via Binuclear Site Construction: Electronic and Geometric Engineering. Journal of the American Chemical Society, 2019.
DOI: 10.1021/jacs.9b08362
https://doi.org/10.1021/jacs.9b08362