在温和的反应条件下,将轻质烷烃(例如乙烷)直接选择性氧化成增值化学产品,仍然对工业界和学术界构成挑战。近日,北京大学马丁,中科院金属所刘洪阳,中科院上海应用物理所姜政等纳米金刚石作为载体成功地制备了铱簇催化剂和原子分散的铱催化剂。实验发现,所获得的铱簇催化剂在100℃,氧气下,对乙烷的选择性氧化表现出高性能,其初始活性高达7567 mmol/molmetal/h,经过5次原位循环后,对乙酸的选择性高于70%。研究发现,进料中CO的存在对于高反应性能至关重要。进一步XPS研究发现,CO在氧化循环过程中保持活性Ir物种的金属状态。
Renxi Jin, Mi Peng, Ang Li, Zheng Jiang,* Hongyang Liu,* Ding Ma*, et al. Low Temperature Oxidation of Ethane to Oxygenates by Oxygen over Iridium-Cluster Catalysts. J. Am. Chem. Soc., 2019
DOI: 10.1021/jacs.9b06986