多相催化作为现代化学工业中的关键技术，在社会进步与经济发展中起着非常重要的作用。负载型贵金属催化剂是重要的多相催化剂之一，由于具有高活性、高稳定性等特点，被广泛应用于诸多重要化学化工过程中。为了增加金属利用效率，通常将这些金属以纳米尺度分散到高比表面积的载体上。但由于只有纳米粒子表面原子能够参与催化反应，因而其原子利用效率仍然较低。将金属原子逐一分散于载体上形成单原子催化剂，可以实现贵金属利用的最大化，达到最高原子效率。单原子催化剂是负载型金属催化剂的理想状态，实现了金属原子100%的利用率。单原子催化剂中的金属以单原子的形式均匀分布在载体上，均一分散的单原子作为催化活性中心与均相催化类似，实现了催化反应的高活性和高选择性，同时也为催化剂机理的研究提供了新的解决方案。但由于高度分散的单原子表面能高，热力学不稳定，因此构建稳定的单原子催化剂是催化领域长期追求的最具挑战的目标之一。近日，吉林大学的于吉红教授团队通过水热法和配体保护下的H₂直接还原制备了MFI型沸石负载单原子Rh催化剂，并进行了。球差校正扫描透射电子显微镜和扩展X射线吸收精细结构分析显示，单个Rh原子被包裹在5元环内，并被沸石骨架上的氧稳定下来，所合成的催化剂在氨硼烷水解过程中表现出优异的产H₂速率，在298k时可达699min^-1，是目前报道的多相催化剂催化氨硼烷水解的最高水平。而且，该催化剂在不同硝基芳烃的形状选择性串联加氢反应中，通过与氨硼烷水解耦合，也表现出了优异的催化性能，相应的胺产物的产率高达> 99%。该工作表明沸石是封装单个金属原子催化剂的理想载体，可以制备高的形状选择性串联催化剂。

Qiming Sun, Ning Wang, Tianjun Zhang, Risheng Bai, Alvaro Mayoral, Peng Zhang, Qinghong Zhang, Osamu Terasaki, Jihong Yu. Zeolite-Encaged Single-Atom Rh Catalysis: Highly-Efficient Hydrogen Generation and Shape-Selective Tandem Hydrogenation of Nitroarenes. Angewandte Chemie International Edition, 2019.

DOI: 10.1002/anie.201912367

https://doi.org/10.1002/anie.201912367