为了便于甲烷气体的运输一般先转化为CO和H2,然后进行液化运输。而甲烷芳构化反应(6CH4↔ C6H6+ 9H2)(简称MDA)利用具有形貌选择性的Mo/Zeolite催化剂直接将甲烷转化为可运输的液体,非常适合小规模甲烷的液化转化。而且,甲烷芳构化反应还可用于探测天然气资源,以及生产需求量日益增长的芳烃,填补石脑油裂解产量下降所造成的空白。催化直接甲烷脱氢芳构化(MDA)的催化剂目前最好的是沸石载体Mo催化剂,Mo的表现优于其他过渡金属(TMs)。近日,新加坡国立大学的Swee Ching Tan等通过将Fe和Mo负载在HZSM-5沸石上来直接比较解释Mo催化剂的优越性。为了确定赋予Mo优异性能的最重要因素,结合催化测试和理论计算,使用X射线吸收光谱(XAS)技术进行了详细的表征。研究发现,Mo催化剂中单、二聚体活性位点的丰度越高,其在甲烷中的越容易渗碳,而且脱氢活化能的能垒越低,这解释了其催化性能优异的原因。另外,提出了一种CO预处理方法,使Fe更容易渗碳,从而提高了Fe的催化性能。
Ina Vollmer, Samy Ould-Chikh, Antonio Aguilar-Tapia, Guanna Li, Evgeny A Pidko, Jean-Louis Hazemann, Freek Kapteijn, Jorge Gascon. Activity descriptors derived from comparison of Mo and Fe as active metal for methane conversion to aromatics. Journal of the American Chemical Society, 2019.
DOI 10.1021/jacs.9b09710
https://doi.org/10.1021/jacs.9b09710