CO2和CH4是两种最主要的大气温室气体(GHGs),但它们也是丰富且低成本的碳源;CH4被认为是(相对)清洁能源,可用来实现低碳经济。甲烷干重整(DRM)是将甲烷(CH4)和二氧化碳(CO2)转化为合成气(H2+CO)的过程,这是世界级的大规模工业过程和能源转化(例如费托合成(FT),羰基化,加氢甲酰化)以及用于燃料和高附加值化学品的合成的重要组成部分。经过近30年的深入研究,Ni催化剂因其低成本和高初始活性(与贵金属催化剂相比)而成为最有前途的DRM候选物。然而,由于碳沉积(焦化)和/或烧结的Ni物种使催化剂失活问题,迄今尚无商业DRM工艺。近日,中科院大连化物所张涛,乔波涛等报道了一种通过与Ce掺杂的羟基磷灰石(HAP)相互作用而稳定原子分散的Ni单原子催化剂,该催化剂中CeOx掺杂的HAP稳定了孤立的Ni原子,防止催化剂的烧结和失活,可高活性和高稳定性的催化DRM。实验和计算研究表明,孤立的Ni原子具有固有的耐焦炭性,因为它们具有独特的仅激活CH4中第一个C-H键的能力,从而避免甲烷深度分解成碳。该工作为大规模开发地球富含的DRM催化剂提供了新的机会。
Mohcin Akri, Shu Zhao, Botao Qiao*, Tao Zhang,* et al. Atomically dispersed nickel as coke-resistant active sites for methane dry reforming. Nat. Commun., 2019
DOI: 10.1038/s41467-019-12843-w