低温下水结冰等相变现象无处不在,对气候、化学工业、低温生物学和材料科学等各种领域有着重要影响。冰核是水冻结的控制步骤,近一个世纪以来,人们一直认为低温下水结冰需要形成临界冰核。但由于冰核的短暂性和纳米级尺寸,还没有直接的实验证据证明这种冰核的存在。近日,中科院化学所王健君研究员与中国科学院大学周昕教授等人合作利用含有受控尺寸的氧化石墨烯纳米薄片去探测冰成核,并表明仅当纳米颗粒的尺寸大于某个临界值时才能有效地促进冰成核发生,而较小尺寸的氧化石墨烯纳米薄片则几乎不能帮助冰核形成。从实验数据和理论计算中推断,氧化石墨烯的临界尺寸反映了临界冰核的大小,并得到与经典成核理论一致的结果。相比之下,当氧化石墨烯的尺寸小于临界冰核的尺寸时,氧化石墨烯的边缘会随着冰核的生长而发生钉扎变形,这使得成核的自由能壁垒大大提高,并抑制了石墨烯氧化物的促进作用。这些结果提供了关于临界冰核存在以及它的尺寸和过冷温度的依赖关系的实验结果,以前只是理论和模拟得到的研究结论。该方法可以扩展到探测其他成核过程中的临界核探测,从而可能改进对整个相变成核领域的认识。
Guoying Bai, Dong Gao, Zhang Liu, Xin Zhou & Jianjun Wang. Probing the critical nucleus size for ice formation with graphene oxide nanosheets. Nature, 2019.
DOI: 10.1038/s41586-019-1827-6
https://doi.org/10.1038/s41586-019-1827-6