原子弥散的贵金属催化剂已成为催化研究的前沿领域。然而，针对原子分散催化剂的可靠的、通用的合成策略仍然有待探索，这也限制了揭示其不同于传统纳米颗粒(NP)基催化剂的催化特性的系统性研究。近日，韩国蔚山国家科学技术研究院的Sang Hoon Joo和韩国先进科技学院的Hyungjun Kim等人合作提出了一种原子分散贵金属催化剂的一般合成策略。该方法通过在碳载体上的杂原子掺杂碳质层上“捕获”贵金属前驱体，然后在热活化过程中用SiO₂层“固定”它们。通过“trapping-and-immobilizing”方法，他们设计制备了5种原子分散的贵金属催化剂(Os、Ru、Rh、Ir、Pt)，并将其作为阐明氧还原反应(ORR)催化演化的模型催化剂加以研究。原子分散贵金属催化剂由于其独特的几何结构，对H₂O₂的选择性普遍高于纳米颗粒催化剂对ORR的选择性。而且，在原子分散的催化剂中，H₂O₂的选择性受金属种类的影响，而且原子分散的Pt催化剂的选择性最高。结合实验结果和密度泛函理论计算，发现原子分散催化剂的选择性变化与*OOH和*O的结合能差有关。在2e^-的ORR催化活性中，原子分散的Rh催化剂表现出最佳的活性。该工作加深了对原子分散贵金属催化剂的独特ORR催化行为的理解，对设计制备高催化剂活性的电催化剂具有重要的借鉴意义。

Jae Hyung Kim; Dongyup Shin; Jaekyoung Lee; Du San Baek; Tae Joo Shin; Yong-Tae Kim; Hu Young Jeong; Ja Hun Kwak; Hyungjun Kim; Sang Hoon Joo. A General Strategy to Atomically Dispersed Precious Metal Catalysts for Unravelling Their Catalytic Trends for Oxygen Reduction Reaction. ACS Nano, 2020.

DOI: 10.1021/acsnano.9b08494

https://doi.org/10.1021/acsnano.9b08494