非均相化学反应在能源、卫生保健、污染控制、工业产品和食品生产中起着关键作用。这些催化反应发生在原子水平，在反应条件下形成活性结构。因此，对单原子分辨率下的催化作用有一个基本的了解，对在一个合理的框架下建立催化过程具有重要意义。在可控的反应条件下，在原子水平上可视化和分析气体催化剂的化学反应是理解催化剂结构演变和原子尺度反应机制的关键，而原子尺度反应机制对改进催化剂的性能和促进化学过程的发展至关重要。动态的单原子和原子团簇可以提高催化剂的性能，但是，尽管付出了相当大的努力，单原子水平上的反应机制仍然没有得到很好的理解。原子点阵分辨率环境透射电子显微镜(ETEM)被广泛应用于观察这种原子水平的气固催化剂反应。近年来，它已发展成为具有单原子分辨率和全解析能力的环境扫描TEM(ESTEM)。近日，约克大学的Pratibha L. Gai和Edward D. Boyes等人合作综述了ESTEM的发展。他们介绍了包括燃料电池用铂/碳体系中铜和镍纳米粒子的还原/氧化机制等，广泛应用于催化、电子、传感器以及负载钴催化剂用于费托合成燃料反应。通过在操作温度下的动态还原过程，他们研究了铂原子在碳负载铂催化剂中不规则纳米颗粒的迁移和由此产生的晶面变化。单原子相互作用的发现表明纳米颗粒的主要作用是作为低配位原子和团簇的来源。这在纳米颗粒催化和纳米颗粒科学中具有重要的意义。他们还讨论和回顾了单原子分辨率镍纳米颗粒再分散的动态氧化还原循环分析。总的来说，ESTEM的发现促进对催化剂动力学的深入了解，对开发高效催化剂具有重要意义。

Edward D. Boyes; Alec P. LaGrow; Michael R. Ward; Robert W. Mitchell; Pratibha L. Gai. Single Atom Dynamics in Chemical Reactions. Accounts of Chemical Research, 2020.

DOI: 10.1021/acs.accounts.9b00500

http://dx.doi.org/10.1021/acs.accounts.9b00500