长春应用化学所的相关研究者合成了Pd-ZnO/TiO2, Pd/TiO2, Pd/ZnO等催化剂,并探索了这些催化剂在催化N-甲基酰胺N-methylation of N-methylaniline (MA) 和CO2, H2转化为二甲胺N,N-dimethylaniline (DMA) 不同效果。
本文要点:
1) 几种不同催化剂中,Pd-ZnO/TiO2有最好的催化效果,其中N-甲基酰胺的转化率94 %,二甲胺的产率达到99 %。与之相比而言,Pd/TiO2, Pd/ZnO催化剂的转化率和产物产率偏低。
2) Pd-ZnO/TiO2催化效果和制备过程中还原温度和ZnO负载情况相关,其关键在催化剂中PdZn合金的含量有关。
3) 通过原位漫反射红外方法研究了反应中间体,证明反应过程中CO2和H2发生了还原,并加成到N-甲基酰胺分子上。在催化反应过程中,PdZn部分扮演了主要促进作用,且反应选择性接近100 %。
参考文献
Weiwei Lin; Haiyang Cheng; Qifan Wu; Chao Zhang; Masahiko Arai; Fengyu Zhao
Selective N-Methylation of N-Methylaniline with CO2 and H2 over TiO2-Supported PdZn Catalyst
ACS Catal. 2020, 10, XXX, 3285-3296
DOI:10.1021/acscatal.9b04677
https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acscatal.9b04677