金纳米颗粒（NPs）是一种非常活泼的非均相催化剂，负载型金纳米催化剂的催化作用已发展成为非均相催化领域最重要的学科之一。例如，氧化物负载的金纳米颗粒可以在环境温度甚至更低的温度下通过分子O2完全转化为CO。此外，负载的金纳米催化剂在水煤气变换（WGS）反应中的活性比其他催化剂高得多。但是它们的商业化过程进展非常缓慢，这与基础研究的迅速发展形成鲜明对比。一个主要的障碍是负载型Au催化剂的低稳定性，这是由于Au NPs易于通过Oswald熟化或其他机制（例如颗粒的扩散或聚结）而烧结。解决负载型金纳米颗粒的烧结问题的策略包括利用介孔材料限制贵金属颗粒，使用混合或表面改性的氧化物载体，用惰性氧化物涂覆催化剂以及制备负载型Au基双金属合金催化剂，可以有效地提高Au NPs的耐烧结性。但这是以牺牲它们的活性来实现的。具有高活性的耐烧结的负载型Au催化剂的开发仍然是长期的挑战。
有鉴于此，大连化物所黄家辉、乔波涛研究员，燕山大学孙科举教授等人合作通过将薄SiO2层沉积到Au/TiO2上，并在高温下煅烧来构建Au-SiO2界面，该界面不仅具有很高的抗烧结性，而且对活化O2具有极高的活性。
本文要点
1）通过沉积沉淀法制备获得Au/TiO2催化剂。通过在TiO2载体上采用一锅法共沉积Au和Si的前驱体改性Au/TiO2。Au/Ti-300颗粒分布均匀，平均粒径为2.5 nm。SiO2涂层对低温煅烧（300°C）的Au NPs的影响微不足道很小。
2）平均尺寸为3.5 nm的Au@SiO2/Ti-300的活性显著降低，可能是由于SiO2层覆盖了Au NPs。但是，平均尺寸为6.4 nm的Au@SiO2/Ti-800的活性大大提高，可以在0°C时实现CO的全部转化。
3）DFT计算发现，Au@SiO2/TiO2上吸附的O2分子更多。O2在Au@SiO2/TiO2上的相对较强的吸附能归因于Si4+位点。SiO2和TiO2的共存通过Au-SiO2界面增强O2的吸附和活化，促进了CO在Au/TiO2上的氧化。
总之，该工作提供了对Au纳米催化的不同见解，为设计制备具有优异的热稳定性和高活性的负载型Au催化剂提供了一种新的思路。
参考文献：
Yunlai Zhang et al. Boosting the catalysis of gold by O2 activation at Au-SiO2 interface. Nature Communications, 2020.
DOI: 10.1038/s41467-019-14241-8
https://doi.org/10.1038/s41467-019-14241-8
