近年来，卤化物钙钛矿材料在光电领域得到了广泛应用，且取得了极大进展。钙钛矿单晶作为研究钙钛矿本征特性及光电器件的理想材料，已被广泛地研究。目前，钙钛矿单晶的制备主要采用逆温度结晶（升温或降温）方法，这些方法的原理都是基于逆溶解度，通过改变温度或溶剂成分以改变前驱体浓度达到过饱和结晶。这些方法生长单晶时都需要较高的温度，然而已有报道表明，钙钛矿单晶生长温度越高，其缺陷态密度就越高；升温或降温产生的热对流会对钙钛矿单晶结构产生不利影响，容易生成孪晶或多晶；变温速率的精确控制比较困难。因而开发一种恒低温钙钛矿单晶的生长方法具有重要意义。

武汉大学方国家教授、林乾乾教授和陶晨研究员等人报道了一种室温液相扩散诱导结晶制备高质量钙钛矿单晶的新方法（LDSC）；利用硅油与溶剂二甲基甲酰胺（DMF）互不相溶，硅油密度介于DMF溶剂和钙钛矿前驱体之间的特性，DMF从前驱体溶液中扩散进入硅油上层改变前驱体溶液的体积来改变浓度达到过饱和，从而形核生长得到高质量的钙钛矿单晶。LDSC单晶生长方法，不仅提供了一种新的室温钙钛矿单晶生长的普适性方法，而且为其他晶体生长提供了一种策略。该工作为高质量单晶材料本征特性研究奠定了基础，推动了高性能钙钛矿光电器件的发展。

本文要点：

1）通过建立晶体生长模型，揭示了该方法制备钙钛矿单晶的生长动力学机制，即密度差导致的溶剂扩散、前驱体体积渐减而浓度恒定的析晶机制。

2）通过XRD分析发现，LDSC制备的MAPbBr₃晶体表现出了良好的单晶特性，对比高温（90℃）生长的单晶，LDSC制备的单晶表现出更窄的摇摆曲线半高宽（0.0096°）。通过稳态PL和时间分辨PL分析发现，LDSC方法制备的MAPbBr₃单晶表现出更好的荧光特性和更长的载流子寿命（1 µs）；SCLC分析表征表明，LDSC-MAPbBr₃单晶具有更低的缺陷态密度(4.4×10⁹ cm^-3)。

3）LDSC方法不仅可以制备三维的MAPbX₃(X=Cl, Br, I)单晶，还可以制备二维PA₂PbBr₄，BA₂PbBr₄、PMA₂PbBr₄单晶，是一种普适性的制备高质量钙钛矿单晶方法。LDSC方法制备的MAPbBr₃单晶组装的器件，在可见光和X-ray探测方面表现出了良好的应用前景。

Yao, F., Peng, J., Li, R. et al. Room-temperature liquid diffused separation induced crystallization for high-quality perovskite single crystals. Nat. Commun. 11, 1194 (2020).

DOI: 10.1038/s41467-020-15037-x.

https://doi.org/10.1038/s41467-020-15037-x