电化学二氧化碳还原（CO₂RR）可以将燃烧化石燃料排放的温室气体CO₂转化为具有高附加值的化学品和燃料，有望缓解能源短缺和环境污染。电化学二氧化碳还原是一个缓慢的反应动力学过程，需要高效的催化剂来促进CO₂的转化。与纯金属催化剂相比，纳米催化剂具有更好的电催化CO₂RR性能，但是目前纳米催化剂的构效关系仍不明确。分子均相催化剂兼具均相催化剂和异相催化剂的优势，具有明确的原子级结构，有利于构效关系的研究。原子尺度下的纳米催化剂具有分子结构可调性，几个甚至是一个原子结构的变化都有望提高催化剂的整体性质。

有鉴于此，天津理工大学刘慧玲和天津大学的Zhicheng Zhang等人合作综述了原子尺度上设计CO₂RR纳米催化剂的研究进展。

本文要点

1）他们首先介绍了CO₂还原的基本知识。然后详细介绍了可在原子水平上表征纳米催化剂结构及组分的先进表征技术。最后着重分析了最近通过在原子水平上调控结构大幅提升纳米催化剂CO₂RR催化性能的研究进展。

2）催化剂的表面原子及电子结构对其催化性能至关重要。具有原子厚度的壳层可以与核结构形成短程电子相互作用，因此核壳结构催化剂具有优异的电催化CO₂RR性能。金属间化合物中的合金化组分之间的相互作用会导致轨道杂化，不仅可以提高催化活性，而且可以提高化学稳定性。

3）单原子催化剂的催化活性中心通常稳定在载体上，如氧化物、氮掺杂碳材料等，因此单原子催化剂的活性受载体配位环境的影响。

总之，虽然在原子尺度上调控纳米催化剂的结构以提高其电催化CO₂RR活性取得了较大进展，但仍面临许多挑战，未来的发展方向需要关注高性能催化剂的低成本可控制备、催化剂构效关系的建立。

参考文献：

Huiling Liu et al. Recent Advances in Atomic‐Level Engineering of Nanostructured Catalysts for Electrochemical CO₂ Reduction. Advanced Functional Materials, 2020.

DOI: 10.1002/adfm.201910534

https://doi.org/10.1002/adfm.201910534