甘油是一种生物柴油的副产物，在化工生产过程中大量过剩。因此，将甘油转化为高附加值的精细化学品符合可持续发展的理念。以负载型金属催化剂催化甘油选择性氧化的技术非常具有应用潜力，然而催化剂失活低和选择性差的问题一直制约着该技术的发展。开发高活性和选择性的非均相催化剂以催化甘油选择性氧化仍是一项较大的挑战。Pt/CNT是一种非常高效的甘油氧化催化剂，目前研究人员已经通过金属合金化、氮掺杂碳载体、碳包覆Pt粒子等策略缓解了催化剂的失活问题，然而这些策略难以实现活性和稳定性的兼得。因此，迫切需要设计开发一种高活性、高稳定性的Pt催化剂。

有鉴于此，内蒙古大学的褚海斌教授与西安交通大学瞿永泉教授等人合作，将CeO₂与Pt/CNT结合，Pt-CeO2/CNT催化剂不仅表现出优异的催化活性和对GLYA的选择性，而且具有出色的抗中毒性。

本文要点

1）通过构建Pt、CeO₂、CNT三元界面，合成的催化剂Pt-CeO2/CNT表现出高效的催化甘油氧化性能。

2）实验表明，催化剂Pt-CeO₂/CNT上的CeO₂对Pt电子结构的调控，显著优化了GLYA在Pt表面的吸附作用，使其具有高抗中毒性能。同时，CeO₂可以在三元界面处加速反应体系中H₂O的解离，促进活性OH*物种的生成，从而提高对GLYA的选择性。

3）比较Pt/CNT、Pt/CeO₂、Pt-CeO₂/CNT三种催化剂对甘油氧化反应的催化性能发现，Pt-CeO₂/CNT表现出最优的反应稳定性，在反应10小时后转化率仍然可以达到97%，对GLYA的选择性高达78%。

总之，该工作为设计制备其他高活性、高稳定性的醇氧化催化剂具有重要的借鉴意义。

参考文献：

Xueqiong Zhang et al. Overcoming the Deactivation of Pt/CNT by Introducing CeO2 for Selective Base-Free Glycerol-to-Glyceric Acid Oxidation. ACS Catal., 2020.

DOI: 10.1021/acscatal.9b05559

https://doi.org/10.1021/acscatal.9b05559