具有核壳结构的纳米颗粒的高催化性能通常归因于其独特的几何和电子结构。近日,中科院大连化物所Wei Liu,Bing Yang,南方科技大学Meng Gu,中科院上海高等研究院Yi Gao等多团队合作,揭示了一种动态机制,推翻了这种传统的理解。
本文要点:
1)作者采用湿化学法制备了NiAu双金属纳米颗粒,并负载在二氧化硅上制备了Ni@Au/SiO2催化剂。实验发现,该催化剂在CO2加氢反应中表现出高的CO选择性,在反应前后,在Ni核上均具有完整的超薄Au壳。
2)然而,通过直接环境透射电子显微镜耦合多种最先进的原位技术(包括同步辐射X射线吸收光谱,红外光谱和理论模拟)的研究发现,催化性能不能归因于Au壳表面,而是归因于在反应期间通过CO吸附促进的瞬时重构的AuNi合金表面的形成。
该工作报道的这种可逆转变促使人们重新考虑稳态模型以外的反应机理,不仅可对核壳纳米粒子,而且对其它定义明确的纳米催化剂也具有重要意义。
Xiaoben Zhang, et al. Reversible loss of core–shell structure for Ni–Au bimetallic nanoparticles during CO2 hydrogenation. Nat. Catal., 2020,
DOI: 10.1038/s41929-020-0440-2
https://www.nature.com/articles/s41929-020-0440-2