天然光合作用利用由酶和分子介体组成的氧化还原级联来捕获和稳定热载流子,以实现有效的多次电荷转移。在这方面,关于光生热载体极短寿命的人造光化学面临巨大挑战。基于此,佛罗里达大学David Wei等人以金纳米颗粒光催化剂为模型,设计了在Au/TiO2异质结构上光沉积的邻苯二酚分子捕获并稳定了Au上的光生热空穴,并进一步介绍了新的多孔反应途径。
文章要点:
1)在原始的Au / TiO2异质结构上,光生热空穴从Au转移到TiO2,以通过顺序途径驱动多孔反应,但是这些热空穴与热电子的复合也转移到TiO2中,严重限制了光活性。然而,吸附在Au/TiO2异质结构上的邻苯二酚分子将热空穴直接捕获并稳定在Au上,并将它们与TiO2上转移的热电子物理分离。
2)邻苯二酚捕获的孔与Au上的那些新生成的孔耦合,从而触发了驱动水在Au /邻苯二酚界面上氧化的协同途径。新机理将光电化学水在Au上的氧化提高了一个数量级。
Zhang, Yuchao, et al, Modulating Multi-Hole Reaction Pathways for Photoelectrochemical Water Oxidation on Gold Nanocatalysts, Energy Environ. Sci., 2020
DOI:10.1039/C9EE04192C
http://dx.doi.org/10.1039/C9EE04192C