优化空穴传输层（hole transport material, HTM）的结构和组成是提升太阳能电池工作效率的重要方法，有相关研究显示二维结构过渡金属硫化物有可能在空穴传输层中起到重要作用，有可能作为传输层材料。生成I类界面结构会阻碍界面上的光生电荷传输。中国科技大学赵瑾、西安交通大学、美国南加州大学、美国匹兹堡大学Saidi A. Wissam等通过相关实验发现本征的MoS₂无法有效应用于钙钛矿传输层，但是当MoS₂中具有少量S缺陷存在的时候，显著提高了界面上的电池工作性能。

       作者发现分别在MoS₂中引入少量的S空穴位点（S_v），在钙钛矿界面上引入碘缺陷位点（I_v），这种独特缺陷结构中S_v能够稳定钙钛矿材料在界面上的碘缺陷（I_v）。并且在界面上产生界面偶极并降低价带顶的位置，因此在这种结构作用下，空穴能快速传输。相关对非绝热计算0.2~0.8 ps范围内显示和实验类似的结果。总之，作者发现这种S_v-I_v作用在改善空穴传输层中展现了非常好的效果。

本文要点：

（1）电荷和能量转移动力学过程非常复杂：首先，光激发的空穴会通过淬灭到MAPbI₃的VBM中而不是跃迁到MoS₂的VBM中；其次，光激发的空穴在进入到MoS₂中会进入更深的MoS₂能级中。根据之前的相关报道，作者认为通过第二种方法的电池效率降低有较大的可能性。作者通过从头算NAMD方法对过程进行计算，并使用fewest-switches surface-hopping（FSSH）方法。

（2）作者计算了MAbPbI₃/MoS₂的界面偶极在1~3 ps范围内变化：界面上有碘缺陷、界面上硫缺陷作用情况；计算了几种缺陷的MAbPbI₃/MoS₂界面上的空穴浓度变化。发现碘缺陷和硫缺陷配合作用实现了提高界面电荷传输性能；计算了几种缺陷的MAbPbI₃/MoS₂界面上能带结构变化，发现通过I_v和S_v配合作用，实现了有利于空穴传输过程的能带结构（将MoS₂的VBM提高到比MAPbI₃高0.2~0.6 eV）。

参考文献

Yongliang Shi; Oleg V. Prezhdo; Jin Zhao*; Wissam A. Saidi*

Iodine and Sulfur Vacancies Cooperation Promotes Ultrafast Charge Extraction at MAPbI₃/MoS₂ Interface

ACS Energy Lett. 2020, DOI：10.1021/acsenergylett.0c00485

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsenergylett.0c00485