Nat Commun: 利用自然空气扩散在超疏水三相界面上高效电合成过氧化氢
雨辰 雨辰 2020-04-08

H2O2是一种众所周知的清洁氧化剂,广泛用于化工和环境治理等领域。工业上H2O2是通过蒽醌氧化工艺合成的,这需要复杂的工艺流程,包括氢化,O2氧化蒽醌,萃取和纯化H2O2,存在高能耗,有机废物多等问题。氧还原反应(ORR)作为一种重要的绿色阴极反应,可以通过直接的两电子还原反应生成H2O2,因其环保、经济、高效等优点而备受关注。然而,较低的氧气利用率(<1%)和高能耗仍然制约着该工艺的实际应用。

有鉴于此,南开大学周明华教授等人,设计了一种自然空气扩散电极(NADE),该电极可以使空气自然扩散到ORR界面,展示了迄今为止使用碳阴极生产H2O2的最高性能,以及非常高的有机污染物降解效率。

本文要点

1提出了一种超疏水的自然空气扩散电极(NADE),与常规的气体扩散电极(GDE)系统相比,阴极的氧气扩散系数被提高了约5.7倍。利用碳毡(CF)作为基体和扩散层,不仅简化了GDE的制造过程,而且使大气中的空气能够自然地扩散到催化层。通过调节催化层的疏水性,建立一个稳定的超疏水三相界面。较高的氧气传质系数和和气-液-固反应界面解决了ORR中的氧气传质限制。

2NADE可使氧气自然扩散至反应界面,不需要泵入氧气/空气来克服气体扩散层的阻力,从而可在高氧气含量下快速生成H2O2(101.67.mg h-1 cm-2),具有很高的氧气利用效率(44.5%-64.9%)。

3NADE的长期运行稳定性及其在高电流密度下的高电流效率表明,NADE在H2O2电合成和环境修复方面有很大的潜力。

总之,超疏水NADE系统为理解和最小化ORR中的氧传质限制提供了一个探索性的平台,并强调了H2O2电合成中疏水/亲水性反应界面设计的重要性。

参考文献:

Zhang, Q., Zhou, M., Ren, G. et al. Highly efficient electrosynthesis of hydrogen peroxide on a superhydrophobic three-phase interface by natural air diffusion. Nat Commun 11, 1731 (2020).

DOI: 10.1038/s41467-020-15597-y

https://doi.org/10.1038/s41467-020-15597-y


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催化;燃料电池;多孔炭材料;炭气凝胶;隔热

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