为了使锂金属负极的开发方面取得进一步进展，研究人员希望引起足够的关注，即通常在锂金属负极中观察到的现象：锂沉积过程中优先在整个电极的上表面积累，锂的这种优先积累在电极的顶部产生了比下部更大的体积膨胀，并阻止了锂离子向下扩散到电极的下部。 这种不均匀沉积可能导致主体负极材料无法进行循环。迄今为止，在锂金属负极中这种不均匀沉积的来源和解决方案仍然难以捉摸和探索，尤其是在锂金属负极领域。
有鉴于此，斯坦福大学崔屹教授报道了电极弯曲度与循环过程中主锂金属负极的结构演变和电化学可逆性之间存在显著相关性：高电极弯曲度会严重加剧多孔电极内部离子浓度和电化学反应的不均匀梯度，从而导致主体锂金属负极尖端表面上的锂枝晶过度生长，以及离子传输受阻和电化学性能下降等问题。
文章要点：
1）通过可控地二维排列二维rGO层，可以在很大的数值范围内调节GA电极的曲率，而不会影响化学成分或孔隙率。
2）低弯曲度垂直排列的rGO电极即使在高容量和高电流密度循环条件下（醚电解质中为5 mAh cm-2，5 m A cm-2）也没有枝晶，其CE仍高达99.08％。除了在Li-LFP全电池中具有400个稳定循环外，碳酸盐电解质中的贯通电极也具有均匀结构。相比之下，高弯曲度的rGO电极在单个电镀过程后显示出严重的80 mm厚的枝晶尖端过度生长，仅经过24个循环，负极CE迅速从98.6％衰减到90％，即使电极具有相同的化学组成和孔隙率，在200次循环内仍然会快速发生全电池故障，并且逐渐增加电极的弯曲度。
3）仿真结果表明，延长的离子传输路径会导致上表面局部增强电流密度，从而有力支持了实验观察到的弯曲度加剧。因此，可以确认电极弯曲度对负极可逆性和形态具有重大影响。
总而言之，对于弯曲度所依赖的形态和可逆性演变的新见解不仅为锂离子负极的均质离子输送和稳定电极提供了基本理解，而且为将来进行多个电化学反应系统的设计提供了指导性建议。
Chen et al., Tortuosity Effects in Lithium-Metal Host Anodes, Joule (2020)
DOI：10.1016/j.joule.2020.03.008
https://doi.org/10.1016/j.joule.2020.03.008
