Commun Chem:增强贵金属合金纳米材料的催化性能
雨辰 雨辰 2020-04-14

多相催化在提高化工行业的能源效率和降低温室气体排放方面起着至关重要的作用。通过改进催化过程可以减少能源需求和减少CO2排放。为了提高对所需产品的选择性,以避免昂贵的副产品分离,同时保持高活性,需要性能稳定的新型催化材料。稀双金属纳米颗粒是一种新型的具有高活性和选择性的催化剂。要真正实现设计高效催化过程的目标,不仅需要新型催化材料,而且还需要了解如何控制催化剂活化,它们的组成和结构影响着它们的性能。

有鉴于此,哈佛大学的Cynthia M. Friend等人,综合研究了预处理条件对部分嵌在多孔二氧化硅中的Pd0.04Au0.96纳米颗粒材料催化1-己烯加氢制1-己烯的活性的影响,发现RCT-SiO2中部分嵌入的Pd0.04Au0.96纳米颗粒具有显著的抗烧结性能,可以在高温下反复活化。

本文要点

1选择Pd0.04Au0.96催化剂材料,是因为它们在1-己烯高转化为1-己烯的选择性加氢反应中具有活性。这种显着的催化剂性能与Pd的再分布有关。

2使用催化流动实验,原位显微镜,原位光谱学和理论计算等一系列综合研究,详细地确定了Pd通过预处理重新分布。钯表面含量的变化是由氧、氢和一氧化碳在不同温度下的处理引起的。反过来,由于表面钯是H2解离所必需的,所以氢化反应活性也发生了变化。

3与典型的金催化剂相反,Pd0.04Au0.96 RCT-SiO2对失活和烧结具有很高的抵抗力。在许多活化和失活循环中,多孔二氧化硅中的这些Pd0.04Au0.96纳米粒子在结构上保持完好无损,并且具有优异的抗烧结性能

总之,该工作表明,贵金属合金催化剂是高度动态的系统,可以对其进行调节并保持其最活性的状态,涉及贵金属合金催化剂活化方法的一般设计原则对它们的发展至关重要。

参考文献:

Luneau, M., Guan, E., Chen, W. et al. Enhancing catalytic performance of dilute metal alloy nanomaterials. Commun Chem 3, 46 (2020).

DOI: 10.1038/s42004-020-0293-2

https://doi.org/10.1038/s42004-020-0293-2


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催化;燃料电池;多孔炭材料;炭气凝胶;隔热

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