析氧反应(OER)在多种涉及气体的能量转换技术中至关重要,例如水分解,可充电金属空气电池和CO2/N2电解。新兴的阴离子-氧化还原化学为提高催化活性提供了新的思路,因此,掌握金属氧化物的晶格氧活化并确定其来源对于开发高效催化剂至关重要。
有鉴于此,澳大利亚莫纳什大学王焕庭教授和Yinlong Zhu等人,提出了一种构建Ruddlesden-Popper/钙钛矿氧化物界面以激活OER电催化中的晶格氧氧化还原活性的新策略。
本文要点
1)采用一锅自组装法设计制备了一种新型的杂化体(RP/P-LSCF),由一个主要的Ruddlesden-Popper相LaSr3Co1.5Fe1.5O10-δ(RP-LSCF)和第二钙钛矿相La0.25Sr0.75Co0.5Fe0.5O3-δ组成(P‐LSCF),在碱性介质中具有活化的晶格氧位点,是一种优异的OER电催化剂。
2)与RP-LSCF氧化物和P-LSCF钙钛矿相比,RP/P‐LSCF具有显着增强的OER活性和稳定性。RP/P‐LSCF在0.1 M KOH溶液中以极低的过电位(324 mV)达到10 mA cm−2,优于迄今报道的基准RuO2催化剂和各种金属氧化物催化剂的性能。
3)sXAS和XPS研究表明,RP/P‐LSCF的Co/Fe-O共价高于RP‐LSCF和P‐LSCF,Co/Fe的氧化态增强,从而触发了参与OER的表面晶格氧的激活。此外,混合型RP/P‐LSCF表现出更高的氧扩散速率,这是导致OER晶格氧活性位点的另一个关键因素。
总之,该工作证明了合理的混合结构对提高催化性能的重要性,对于设计制备提高催化剂的稳定性具有重要的借鉴意义。
参考文献:
Yinlong Zhu et al. Self‐Assembled Ruddlesden–Popper/Perovskite Hybrid with Lattice‐Oxygen Activation as a Superior Oxygen Evolution Electrocatalyst. Small, 2020.
DOI: 10.1002/smll.202001204
https://doi.org/10.1002/smll.202001204