具有特殊形貌和功能的三维超结构因其从能源到环境的潜在应用，在材料科学和工程领域引起了极大的关注。作为一种典型的二维材料，碳纳米片(CNSs)作为电极材料在储能和转换领域得到了广泛的研究。然而，由于碳纳米管的孔隙率低和接触不足，所得产物通常呈孤立的形貌，产率较低，几何尺寸有限，导电性和传质能力较差。因此，制备能够精确控制其空间结构的大尺寸三维超结构碳纳米片（SCNSs）无疑是开发高质量电极材料的一种极有效策略，其性能可以通过修饰金属纳米颗粒等功能物种来进一步优化。然而，将CNSs组装成三维单一的超结构面临着巨大的挑战，特别是具有可控的孔结构和大的几何尺寸。金属有机骨架(MOFs)作为一类新兴的多孔晶体材料，已被广泛用于制备碳基纳米材料的前驱体/模板。

有鉴于此，日本国家产业技术综合研究所（AIST）徐强教授报道了首次通过MOF纳米颗粒模板化策略合成了厘米级的三维多孔SCNS。

文章要点

1）研究人员利用MOF纳米颗粒作为模板，通过分子筛咪唑骨架@聚乙烯吡咯烷酮(ZIF@PVP)杂化产物的热解，将其组装成一个大而单一的超结构(大小为2.5×2.5 cm^-2)，厚度为几个纳米的SCNS。

2）超结构呈现出三维蜂窝状的形态，由碳纳米片组装而成的相互连接的碳笼，每个空腔中都有一个多孔的碳球。

3）单个SCNS可以直接用作超级电容器的电极，不需要任何粘结剂和导电添加剂，用金属纳米粒子固定的SCNS对氧还原反应(ORR)表现出优异的催化活性。Fe-SCNS表现出惊人的高半波电位（0.89 V）和大的极限电流密度，优异的耐久性，在锌空气电池中表现出优异的性能。

Lianli Zou, et al, Honeycomb-Like Bulk Superstructure of Carbon Nanosheets, Angew. Chem. Int. Ed., 2020

DOI：10.1002/anie.202004737

https://doi.org/10.1002/anie.202004737