具有某些表面氧基团（羧基和边缘醚基团）的纯碳电极可以单独在碱性介质中可选择性的H2O2合成。然而，持续的高过氧化物选择性的超电势窗口通常非常窄（小于0.4 V）。此外，由于表面羰基化合物还可以捕获过氧化物并以中到高的过电势将其还原，因此关于界面的选择性机理尚不明确。通过原位调节表面反应是驱动纯碳上高产率电合成H2O2的有效策略。
有鉴于此，中科院金属所齐伟研究员，福州大学谢在来教授，北京大学郭少军教授报道了十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）阳离子表面活性剂可以有效地作为原位动力学促进剂，用于纯炭黑（CB）电极上的氧-过氧化物反应，在碱性介质中，超过0.8 V的宽的电位窗口范围内，过氧化物产率超过90％（高达95.2％） ，是已报道的H2O2电催化剂中效果最好的。值得注意的是，最近的研究都没有报道过碳在超过0.40 V的电位范围内具有持续的高过氧化物选择性。
文章要点
1）与目前存在的贵金属，金属氧化物或纳米碳催化剂相比，从效率，选择性和潜在的电位窗口宽度的角度来看，CB+CTAB表面活性剂界面体系表现出最佳的H2O2电催化活性。更重要的是，研究人员还通过先验和后反应表征以及动力学模型分析，阐明了带电表面活性剂和表面氧基团在选择性关键步骤中的作用。
2）使用CB及其氧化衍生物的研究表明，表面羰基和羧基均与氧-拓扑氧化物（O2P）还原呈正相关，但是只有羧基能够在原位界面促进剂的作用下以最大选择性轻松裂解吸附的过氧化物。研究人员进一步揭示了，由于与过氧化物的较强结合，表面羰基基团在较高的超电势下阻止过氧化物的解吸。碳上饱和和不饱和的边缘缺陷对高过氧化物选择性则没有贡献。
3）稳定性研究表明，CB + CTAB可以长期提供高度选择性的转化，而不会由于表面腐蚀而导致性能下降。
该研究阐明了H2O2电合成的机理，并突出界面设计在电催化反应中的重要性。
Kuang-Hsu Wu,et al, Highly Selective Hydrogen Peroxide Electrosynthesis on Carbon: In Situ Interface Engineering with Surfactants, Chem, 2020,
DOI：10.1016/j.chempr.2020.04.002.
http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2451929420301637
