氨合成是关键的工业过程之一，每年消耗全球发电量的1％以上，其中大部分合成的氨用于生产氮肥。另一方面，氨作为氢载体具有高储氢密度和高往返效率而备受关注，为可再生能源(太阳能、风能、潮汐能等)电解水储存氢提供了新的机遇。传统上，氨是通过Haber-Bosch工艺在铁催化剂上合成的，需要高压和高温(>500℃和25 MPa)才能使催化剂有效工作。钌基催化剂比铁基催化剂具有更高的本征活性，可以在较低的压力下工作。然而，竞争性强的H2解离吸附会导致Ru表面中毒，从而限制了产氨速率。鉴于微晶的每一个面都具有独特的本征能量和原子排列，通过暴露特定的晶面来调整纳米颗粒催化剂的理化性质最近引起了人们的极大关注。
有鉴于此，英国牛津大学Shik Chi Edman TSANG教授等人，证明了使用极性MgO（111）载体形成的强局部电场可以减轻Ru基催化剂在氨合成中的氢中毒现象。
本文要点
1）使用简单的静电极性MgO（111）代替非极性MgO作为载体，可以通过其较高的固有质子捕获能力，显着缓解Ru催化剂的氢中毒现象，并提高产氨速率。
2）质子在极性载体的氧封端表面上的优先吸附，为吸附的H物种从Ru表面迁移到O2-位点提供了驱动力，并在强大的局部电场下将质子作为质子跃迁到载体上。
3）Operando AP-XPS揭示了表面H+的覆盖范围和深度。进一步的密度泛函理论计算和质子电导率测量揭示了H+穿过桥接O2-位点移动的能垒较小，因此与MgO（110）和MgO（100）相比，H+在整个表面上具有较高的迁移率。
该工作利用可再生能源在低压条件下进行氨合成具有很大的发展潜力。
总之，该工作证明了与传统的非极性表面相比，将MgO(111)载体与极性表面结合使用可以作为更有效的氨合成催化剂促进剂。
参考文献：
Simson Wu et al. Removal of Hydrogen Poisoning by Electrostatically Polar MgO Support for Low-Pressure NH3 Synthesis at a High Rate over the Ru Catalyst. ACS Catal., 2020.
DOI: 10.1021/acscatal.0c00954
https://doi.org/10.1021/acscatal.0c00954
