金属锂(Li)是一种极有前途的高能量密度固态电池负极材料。然而，界面问题，包括较大的界面电阻和锂枝晶的产生，一直阻碍着固态锂金属电池(SSLB)的商业。
有鉴于此，马里兰大学王春生教授，太平洋西北国家实验室张继光教授报道了一种新型的LPO@LLZTO复合材料，解决了锂金属负极与石榴石型LLZTO固体电解质之间最具挑战性的界面问题。
文章要点
1）通过原子层沉积(ALD)和简单的退火过程在GSE表面涂覆一层薄薄的固体电解质Li3PO4(LPO)。具有超薄LPO-ALD涂层的LLZTO球团在烧结后呈现连续的LPO相注入，同时在球团上保持空气稳定且均匀的LPO层，保护了GSES不形会成H+/Li+交换/钝化膜。结果表明，LPO@LLZTO在对称锂电池结构下，即使在1.0 mA cm-2的大电流密度下，其锂负极的界面电阻ASR也可以忽略不计，且循环时间超过180 h。在RT条件下，LPO@LLZO的CCD值达到了创纪录的2.2mA cm−2，满足了固态电池的实际要求。基于Li/LPO@LLZTO界面工程的固态锂金属电池具有优异的倍率性能和循环稳定性。
2）LPO@LLZTO性能的显著提高可以归因于三个方面：（1)平坦的LPO顶层能够与Li负极共形接触，导致均匀的镀锂/剥离；（2)注入的LPO填补了表面缺陷，同时提高了互连晶界结构的机械强度和锂离子导电性；（3)形成了电子导电性可以忽略的富Li2O、Li3P的SEI，而锂离子导电性很高。
这种界面工程方法与GSE的晶界修饰相结合，是一种有效的改进SSLBs负极-电解质界面化学的策略，也为其他类型的固态电池提供了一种新的设计策略。
Tao Deng, et al, Tuning the Anode–Electrolyte Interface Chemistry
for Garnet-Based Solid-State Li Metal Batteries, Adv. Mater. 2020
DOI: 10.1002/adma.202000030
https://doi.org/10.1002/adma.202000030
