利用电化学方法将二氧化碳（CO2）转化为高价值的化学品是创造人工碳循环的一种有吸引力的方法。然而，在保持催化剂的长期稳定性的同时调节活性和产物选择性仍然是一项重大挑战。
有鉴于此，匈牙利塞格德大学的Csaba Janáky等人，研究了一系列具有不同Au/Pb界面的Au-Pb双金属电催化剂，生成一氧化碳(CO)、甲酸(HCOOH)和甲烷(CH4)作为CO2还原产物。
本文要点
1）揭示了Au/Pb界面的存在是如何影响Au修饰的Pb双金属NPs对CO2还原的电催化活性。CH4的形成是在Au-Pb催化剂上进行的，而不是在Au、Pb甚至它们的物理混合物上。实验研究和DFT计算均表明，与Pb相关的（表面下）氧的存在以及Pb/Au界面的存在，对于为CO2转化为CH4提供合适的途径至关重要。
2）当Au/Pb界面最多时，CH4的生成速率最大为0.33 mA cm-2。原位拉曼光谱电化学研究证实了在Au-Pb催化剂还原条件下，Pb原生亚化学计量氧化物的稳定性，似乎是CH4形成的主要因素。密度泛函理论模拟表明，如果没有Au，反应将会卡在COOH中间体上，而没有O，则反应将会卡在CHOH中间体。
3）此外，还证实了Au/Pb双金属界面(以及模型中的次表层氧)对关键中间体具有中等的结合强度，这对于CH4途径确实是必要的。
总之，该工作证明了如何利用双金属纳米颗粒克服CO2还原反应中的比例关系。
参考文献：
Ahmed Mohsen Ismail et al. Au/Pb Interface Allows the Methane Formation Pathway in Carbon Dioxide Electroreduction. ACS Catal., 2020.
DOI: 10.1021/acscatal.0c00749
https://doi.org/10.1021/acscatal.0c00749
