具有目标活性位点的催化剂的可控设计与合成对于燃料电池中的氧还原反应等应用具有极其重要的意义。然而，可控地合成具有单一类型活性位的电催化剂仍然是一个巨大的挑战。
有鉴于此，格里菲斯大学Xiangdong Yao(姚向东)教授等人，开发了一种简便且可扩展的方法，以单一的原子Fe-N4作为活性位点来制备高效的ORR电催化剂。
本文要点
1）使用铁卟啉作为前驱体可确保每个原子铁物种都与四个氮原子（Fe–N4）配位。同时，热处理温度不应太高以防止Fe-N键断裂，这种方法对于保持Fe-N4构型至关重要。使用具有成本效益的高度多孔碳作为载体不仅可以避免原子铁物种的聚集，而且是降低催化剂成本的可行方法。因此，合成的样品被认为在碳载体上仅含有Fe–N4的活性位点，而没有其他可能的活性位点。这是研究Fe–N4反应活性的可行且可靠的方法。
2）合成样品的像差校正高分辨率透射电子显微镜（AC-TEM）和扩展X射线吸收精细结构（EXAFS）表征证实了高多孔碳载体上Fe的原子态。EXAFS拟合表明，每个Fe原子与四个氮原子配位（配位数为4）。
3）活性炭（aFe@AC）中获得的原子Fe–N4显示出极好的ORR活性。在酸性和碱性电解液中，其半波电势分别比市售Pt/C的负半波电势高59 mV，正半波电势高47 mV。全电池性能测试结果表明，aFe@AC样品是直接甲醇燃料电池的理想选择。
总之，该工作为制备具有一定类型活性位点和确定数量的催化剂提供了一种通用的方法。
参考文献：
Xuecheng Yan et al. Controllable synthesis of Fe–N4 species for acidic oxygen reduction. Carbon Energy, 2020.
DOI: 10.1002/cey2.47
https://doi.org/10.1002/cey2.47
