Science:共振作用形成的准束缚态中的跨越能垒反应
纳米技术 纳米 2020-05-11

构造原子或者分子之间的振动模型需要对振动过程中的关键步骤进行详细理解,对这种原子/分子振动的过程理解通常需要在较低振动能区域进行,这种过程能够实现量子效应过程比较明显。在各种振动的共振过程中,存在着瞬态的缺陷量子态,由于这些状态的瞬态性,导致其难以通过实验方法表征。最近拉德布德大学Gerrit C. Groenenboom, Sebastiaan Y. T. van de Meerakker等通过实验和理论动力学相结合,实现了对NO+He体系振动中共振情况的理解,发现了极低能量的碰撞能作用的非弹性能量传输过程。这种振动的共振现象通过NO-He的势能面准束缚态实现南方科技大学杨天罡、大连化学物理研究所杨学明对本工作在Science上刊发了新闻评述报道。

文章要点:

(1)De Jongh等通过测试整体和不同截面上NO(j = 1/2 f) + He → NO(j = 1/2 e) + He振动量子态之间的变化。其中的双重态在对称性上有区别,其中He会在较高的f态和低能量e态中被激活。作者在0.2~8.5 cm-1振动能范围内,0.3~12.3 K范围内进行测试。通过Stark减速分子束的NO和低温氦束He实现了对极低碰撞能的测试。作者观测到一系列归结于绝热势的准束缚态的态-态之间的共振。通过超精确的动力学研究对该过程进行计算,在CCSDT(Q)级别中对NO-He的势能面进行描述,这种碰撞的共振能归结于势能面的准束缚态。

(2)这种非弹性碰撞过程的共振过程在多种非弹性碰撞体系中,同时这种在化学反应中被发现,其中重要的例子为:F + H2 → HF + H的反应。这个反应的重要性在于其是星际云中生成HF的主要过程,对本反应的理解有助于对空间氢的密度有利。最近的工作中发现,在弹性碰撞范围为9.8~282 cm-1范围内,反应的共振峰在-40 cm-1附近。由于这种共振作用通过量子隧穿降低了反应能垒,反应的速率在0 K附近得以显著提高。

本工作的意义对于多种体系中的基本物理和化学反应过程的理解有帮助,比如地球和行星大气环境,星际云,气态激光,等离子体,燃烧过程等。

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参考文献

1. Tiangang Yang*, Xueming Yang*

Quantum resonances near absolute zero,Science 2020, 368 (6491), 582-583

DOI:10.1126/science.abb8020

https://science.sciencemag.org/content/368/6491/582

 

2. Tim de Jongh, Matthieu Besemer, Quan Shuai, Tijs Karman, Ad van der Avoird, Gerrit C. Groenenboom*, Sebastiaan Y. T. van de Meerakker*

Imaging the onset of the resonance regime in low-energy NO-He collisions,Science 2020, 368 (6491), 626-630

DOI:10.1126/science.aba3990

https://science.sciencemag.org/content/368/6491/626



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