对能源独立性和可持续性的需求促进了节能技术的开发以生产可再生燃料和化学品。随着小型含氧化合物的可持续来源变得越来越广泛,开发可扩展碳链长度的简便偶联策略具有重要意义。乙醇可用作合成高价值的化学物质和燃料前体的平台分子。近日,太平洋西北国家实验室Karthikeyan K. Ramasamy等报道了一种新方法,可在一锅反应中将乙醇转化为长链酮(C5-C11)。
本文要点:
1)作者在0.1% Pd-ZnO-ZrO2混合氧化物催化剂上,370℃下,实现了一锅反应中直接从乙醇合成C5+酮,乙醇转化率为100%,酮选择性>70%,并且该催化剂在运行2000小时后稳定,没有失活。
2)作者确定了由乙醇形成C5+酮所涉及的反应步骤的顺序。发现关键的反应步骤是丙酮中间体的原位生成以及反应中间体乙醛和丙酮之间的交叉羟醛缩合。
3)研究发现,Pd-Zn合金的原位形成是维持C5+酮的高收率和催化剂稳定性的关键因素。
Senthil Subramaniam, et al. Direct Catalytic Conversion of Ethanol to C5+ Ketones: Role of PdZn Alloy on Catalytic Activity and Stability. Angew. Chem. Int. Ed., 2020
DOI: 10.1002/anie.202005256
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202005256