太阳能驱动的由水将二氧化碳还原转化为醇类物质可提供可持续的液体燃料,并缓解全球变暖问题。然而,由于快速的电荷复合,缓慢的水氧化反应用于高效的和高选择性的CO2转化几乎没有报道。近日,英国伦敦大学学院Junwang Tang,Zhengxiao Guo等使用瞬态吸收光谱法,发现微波合成的碳点(mCD)具有独特的空穴接受性质,可将氮化碳(CN)的电子寿命(t50%)延长六倍,有利于CO2还原反应中六电子产品的生成 。
本文要点:
1)实验表明,mCD修饰的CN可稳定地从水和CO2中产生化学计量的氧气和甲醇,并且对甲醇的选择性接近100%,在可见光区域的固有量子效率为2.1%,作者通过同位素标记进行了进一步的证实。
2)进一步研究发现,mCD可以快速从CN中抽出空穴,并防止甲醇的表面吸附,有利于水在甲醇上的氧化,并提高了选择性CO2还原为醇的能力。
该工作为无金属催化甲醇的可持续生产铺平了道路,提供了一种可以通过水将高效率高选择性的将CO2还原为高价值的化学品的独特的策略。
Yiou Wang, et al. Unique hole-accepting carbon-dots promoting selective carbon dioxide reduction nearly 100% to methanol by pure water. Nat. Commun., 2020
DOI: 10.1038/s41467-020-16227-3