贵金属单原子催化剂(SACs)能够与反应物最大限度的相互作用，并通过协调载体实现电子结构的可调，从而在降低贵金属成本的前提下实现前所未有的高活性。然而，利用SACs实现多相催化在实际应用中存在着制造成本高、催化效率低、金属原子利用率低的瓶颈，这主要是由于载体结构孔隙率低、SACs与载体之间亲和力低、合成温度高。

有鉴于此，武汉大学Haoqing Jiang和美国普渡大学教授Gary J. Cheng等人，应用在纳米孔结构和晶体结构上具有特定缺陷的低成本陶瓷MOF（Ce-MOF），通过低温光还原法将SAC（Pt）锚定在Ce-MOF中的缺陷处，开发了一种简便的SACs合成策略，以解决传统金属氧化物颗粒和碳载体中的瓶颈。

本文要点

1）具体地说，采用低温光还原法制备分离的Pt原子，然后将其优先配位于Ce-MOF中缺少有机连接物的缺陷金属氧化物单元)。显微和光谱分析结果表明，孤立的贵金属原子可以与多孔Ce-MOF中的铈氧化物单元发生强耦合，从而在整个多孔晶体结构中提供了丰富的反应位点。

2）基于这一策略，发现SACs可以实现高活性、快速反应动力学和热稳定性，并且只消耗贵金属催化剂所需贵金属的10%。由于在合成过程中没有高温和高能量的过程，因此这些催化剂可以大规模制备。

3）为了证明这种材料的优势，将Ce-MOF介导的Pt原子催化剂（Pt-SA-Ce-MOF）用于CO氧化，这是化学合成，能源和环境领域的重要反应。由于均匀的分散和与Ce-MOF的独特电子杂交，含量为0.12 wt％的共轭催化剂在150°C的低温下表现出100％的CO转化率，消耗的Pt仅为同等条件下使用的最先进催化剂的10%，是目前报道的最有效的催化剂。此外，该催化剂即使在40°C的低温下仍具有活性，并且可以长时间承受高达300°C的温度，转化效率达到100％。研究表明，MOF的多孔性和结晶性为气态反应物和产物提供了强相互作用和快速的反应动力学。Ce-MOF中贵金属与氧化铈单元的强配位不仅提高了催化剂的稳定性，而且还控制了分离出的催化剂的活性，从而提高了贵金属的原子利用率。

参考文献：

Shuailong Guo et al. Single Atomic Noble Metal Enclosed Defective MOF via Cryogenic UV-photo-reduction for CO Oxidation with ultra-high Efficiency and Stability. ACS Appl. Mater. Interfaces, 2020.

DOI: 10.1021/acsami.0c06898

https://doi.org/10.1021/acsami.0c06898