建立稳定的共价有机骨架(COFs)的成熟合成路线对于扩大这些材料的应用范围至关重要。研究表明,具有高原子效率的多组分反应可有效获得精细化学品,因为其避免了中间体的分离,从而简化了程序,因此总体效率很高。由于结合了可逆的共价键形成反应和允许结晶性和稳定性的不可逆步骤。因此具有高选择性和可逆的多组分反应是合成稳定结晶COFs的理想策略。
有鉴于此,山西大同大学冯锋教授,利物浦大学John W. Ward,Andrew I.Cooper报道了一种简单有效的三组分C-H功能化和氧化环合反应,用于合成稳定、结晶、多孔的的噻唑连接的COF(TZ-COF)。
文章要点
1)多组分反应在不含过渡金属的条件下,通过C−H官能化和氧化环化,DMSO作为氧化剂,在一锅法中使用容易获得的醛、胺和硫。多组分反应的高效率和可获得性避免了中间体的分离,并且可以在温和的条件下进行。
2)采用这种方法,研究人员制备了五个噻唑连接的COFs 1-5和一系列官能化的醛和胺。并研究了TZ-COF-4的光催化性能。研究表明,TZ-COF-4具有较高的水析氢速率(可见光照射下最大析氢速率为4296 µmol h-1 g-1)和较高的循环利用率,可持续析氢50 h。
Kewei Wang, et al, Synthesis of Stable Thiazole-Linked Covalent Organic Frameworks via a Multicomponent Reaction, J. Am. Chem. Soc., 2020
DOI:10.1021/jacs.0c03418
https://doi.org/10.1021/jacs.0c03418