通过合理设计骨架的几何形状和组成，沸石越来越趋向化学功能全面化。因此，在原子尺度上对所有原子、基本单元(Si、Al和O)、骨架内的杂原子以及骨架外的阳离子进行直接成像具有重要意义。而TEM非常适合于在原子水平上提供局部信息，但需要克服电子束损坏这一严重问题。
近日，上海科技大学Alvaro Mayoral副教授，Osamu Terasaki教授报道了解决了有关沸石分子筛直接原子级成像的两个基本挑战。
文章要点
1）研究人员成功观察到电子束最敏感、骨架密度最低的Na-LTA沸石（Si/Al~1）中的所有骨架原子，包括O原子。为了进行这一分析，研究人员首次将环形亮场检测器（ABF）用于沸石的研究。为了证实这种方法的可行性，同时还对硅沸石1(MFI型)进行了清晰的成像，并观察到了O原子。直接观察O原子具有重要意义，因为它们的位置对H+等阳离子物种的存在非常敏感，这些阳离子物种对沸石的催化性能起着至关重要的作用。
2）MFI是骨架密度最高的沸石之一，在热稳定性和化学稳定性方面都非常稳定，是学术界和工业界应用最广泛的沸石之一。过渡金属杂原子取代硅可提高催化活性。研究人员直接观察到硅质岩-MFI沸石中的单个过渡金属（Fe）杂原子，并清楚地证明了Fe在骨架内的非周期性分布。
3）研究人员还探讨了电子衍射（ED）对Na-LTA和Fe-MFI局域结构分析的敏感性，并将实验数据与密度泛函理论计算结果进行了比较。
该研究工作结合了图像分析、电子衍射和密度泛函计算，可以在基于原子水平上调整催化活性中心提供必要的关键结构支持。
Alvaro Mayoral, et al, Direct atomic level imaging of Zeolites: Oxygen, Na in Na-LTA and Fe in Fe-MFI, Angew. Chem. Int. Ed., 2020
10.1002/anie.202006122
https://doi.org/10.1002/anie.202006122
