由于单晶锂离子电池正极材料可以提供比多晶正极材料更大的容量保持率,因此引起了人们广泛的关注。然而,这些单晶材料在高压循环后,表现出严重的结构不稳定性和容量衰减。因此,揭示表面结构变化如何导致循环时性能下降具有重要意义。
有鉴于此,哈工大王家钧教授,阿贡国家实验室陆俊教授,中科院物理所苏东研究员报道了利用Operando X射线能谱成像和纳米层析成像研究了表面结构、内部应变和容量损耗之间的关系。
文章要点
1)由于具有超过220 mAh g-1的高比容量,研究人员选择富镍单晶LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2(NCM622)作为模型电极。
2)为了使结构/形态变化与循环能力相关联,研究人员在单晶水平上观察长期循环过程中的中尺度相分布。
3)综合测试的结果表明,表面物理特征(例如,循环过程中从均质到异质的相变)会诱发颗粒裂纹的形成,并在单晶的结构稳定性中起主导作用。此外,研究发现表面调节方法可以减轻单晶NCM中这种不良的相变并显著增强循环性能。
经过改进的工艺有效地调节了单晶正极的性能衰减问题,并为改进大容量电池材料的设计提供了新见解。
Zhang, F., Lou, S., Li, S. et al. Surface regulation enables high stability of single-crystal lithium-ion cathodes at high voltage. Nat Commun 11, 3050 (2020)
DOI:10.1038/s41467-020-16824-2
https://doi.org/10.1038/s41467-020-16824-2